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围绕工业酸性气体H2S和CO2同步资源化利用,针对现有H2S/CO2/H2混合气一步合成甲硫醇存在选择性低的技术瓶颈,鉴于钼基（Mo）加氢脱硫催化剂良好的耐硫性能,结合锆基（Zr）氧化物氧空位缺陷和表面丰富碱位点对CO2分子优异的吸附活化能力,论文创新性提出设计开发MoZrOx双金属氧化物催化剂。针对MoZrOx双金属氧化物的特殊催化反应路径,论文提出采用m-ZrO2/NaZSM-5与MoZrOx复合制备MoZrOx@m-ZrO2/NaZSM-5串联催化剂,耦合两步工艺对过程进行强化,形成有利于两步串联反应高效进行的热力学和动力学环境,探究了催化剂活性相和反应转化行为,获得了较高催化反应性能。围绕H2S/CO2/H2混合气一步合成甲硫醇工艺,论文率先开展了MoZrOx双金属氧化物制备、表征及催化性能评价研究工作。考察了MoO3掺量、复合方式及沉淀剂等因素对MoZrOx催化剂物化性质和催化性能的影响。结果表明,采用共沉淀法,以碳酸铵为沉淀剂,当MoO3掺量为60%,制得60%MoZrOx催化剂具有较高催化反应活性。在T=320℃、P=2.0 MPa、V（H2S）:V（CO2）:V（H2）=2:1:3、GHSV=18000 mL·gcat-1·h-1、H2S预硫化3 h的反应条件下,CO2转化率高达23.3%,但目标产物甲硫醇选择性仅为24%。MoZrOx催化剂经预硫化处理后,其反应活性的提升与氧空位的大幅增加和“Mo(Mo5+、Mo4+)-S”活性相的形成直接相关。针对MoZrOx催化体系甲硫醇选择性低的问题,结合该工艺中出现甲醇产物的特点,在课题组前期硫化氢/甲醇法制甲硫醇工艺研究基础上,为进一步提升该工艺催化性能,论文开展了ZrO2/NaZSM-5复合催化剂制备、表征及催化性能研究工作。考察了ZrO2晶相结构、复合方式和复合比例等因素对制得ZrO2/NaZSM-5复合催化剂物化性质和催化性能的影响。结果表明,采用水热包覆工艺,以m-ZrO2:NaZSM-5质量比1:1制得m-ZrO2/NaZSM-5复合催化剂,因大的比表面积（360 m~2/g）和孔容（0.52 cm~3/g）为暴露其丰富的酸（0.078 m mol/g）和碱（0.081 m mol/g）活性中心提供了可能性,使其表现出更短诱导期和更优催化性能。不仅对甲醇具有较高转化率96%,同时还对甲硫醇表现出高达95%的选择性。与t-ZrO2比较,在NaZSM-5水热合成体系中,m-ZrO2更易溶解出Zr4+进入分子筛造成骨架更大程度的脱硅。同时,与浸渍法和机械化学法的复合效应比较,水热包覆法还因水热修饰作用丰富了复合催化剂的酸碱活性种类。围绕H2S/CO2/H2混合气一步合成甲硫醇工艺,论文最后开展了MoZrOx@m-ZrO2/NaZSM-5串联催化剂制备、表征及催化性能评价研究工作。考察了串联两相复合方式、比例及球磨时间等因素对MoZrOx@m-ZrO2/NaZSM-5串联催化剂物化性质和催化性能的影响,优化了串联反应工艺条件,探讨了MoZrOx@m-ZrO2/NaZSM-5催化活性相及催化反应路径。结果表明,采用机械化学法,以MoZrOx:m-ZrO2/NaZSM-5质量比2:1,球磨10 min制得MoZrOx@m-ZrO2/NaZSM-5串联催化剂表现出优异催化性能。在T=320℃、P=2.0MPa、V（H2S）:V（CO2）:V（H2）=2:1:3、GHSV=18000 mL·gcat-1·h-1、H2S预硫化3 h的反应条件下,CO2转化率和甲硫醇选择性分别高达58%和72%。MoZrOx@m-ZrO2/NaZSM-5串联催化剂经预硫化处理后,其催化性能的大幅提升与氧空位的大幅增加和“Mo(Mo5+、Mo4+)-S”活性相浓度大幅增加直接相关。串联催化剂的MoZrOx相主要负责CO2活化转化,初步揭示了MoZrOx相上反应分别按“COS-Intermediates”和“CH3OH-Intermediates”两条路径进行;m-ZrO2/NaZSM-5串联相强化“CH3OH-Intermediates”转化制甲硫醇的同时,也通过串联热力学和动力学效应协同促进了“COS-Intermediates”转化制甲硫醇。适宜的两相比例和串联间距是MoZrOx@m-ZrO2/NaZSM-5串联催化剂具有高催化性能的关键。