【摘 要】
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水体中稳定存在的有机污染物可在半导体光催化技术的驱动下被完全降解,该过程绿色、高效,能高效处理能源枯竭与环境问题。单斜钒酸铋(m-BiVO4)和类石墨氮化碳(g-C3N4)是新颖的催化材料,在光催化领域受到高度重视,但自身存在缺点,限制实际应用。可通过改性处理或将两种材料复合,改善单体存在的问题。g-C3N4和m-BiVO4合适的能带位置,可构建有效的Z型复合g-C3N4/m-BiVO4光催化材料
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水体中稳定存在的有机污染物可在半导体光催化技术的驱动下被完全降解,该过程绿色、高效,能高效处理能源枯竭与环境问题。单斜钒酸铋(m-BiVO4)和类石墨氮化碳(g-C3N4)是新颖的催化材料,在光催化领域受到高度重视,但自身存在缺点,限制实际应用。可通过改性处理或将两种材料复合,改善单体存在的问题。g-C3N4和m-BiVO4合适的能带位置,可构建有效的Z型复合g-C3N4/m-BiVO4光催化材料。本文采用仿生模板辅助水热法合成各式形貌的m-BiVO4催化剂;通过酸刻蚀、水热和二次煅烧对块状g-C3N4光催化材料进行改性处理;采用仿生模板辅助水热法原位制备Z型g-C3N4/m-BiVO4复合光催化材料。采用X射线衍射(XRD)、场发射扫描电镜(FESEM)、透射电镜(TEM)和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)对样品进行表征。以罗丹明B(Rh B)染料、甲基橙(MO)染料和盐酸四环素(TC-HCl)为目标降解物,500 W氙光灯为光源,评价样品的光催化活性、稳定性和应用范围。捕获测试,验证样品在反应中活性基团的作用。通过以上研究得出以下结论:(1)采用仿生模板辅助水热法成功制备了片状、蠕虫状、不规则多面体、树叶状和枝状不同形貌的m-BiVO4光催化材料。当L-谷氨酸加入量为0.5,前驱液p H=3,水热反应温度为180℃时,合成的不规则多面体m-BiVO4在2 h对Rh B染料的光催化降解率高达100%。Bi-0.5-3-180样品的降解反应速率常数是不加模板制备的m-BiVO4样品的5.1倍。同时,Bi-0.5-3-180样品对MO染料和TC-HCl的光催化效率分别为61.19%/2 h和85.19%/2 h。Bi-0.5-3-180样品的最大吸收波长为530 nm,带隙值为2.38 e V。(2)通过酸刻蚀、水热和二次煅烧处理对块状g-C3N4进行改性,当酸刻蚀水热温度为140℃,二次煅烧温度为550℃时,制备的多孔片状g-C3N4对Rh B染料的光催化降解活性高达98.76%/2 h,是块状g-C3N4光催化活性的3.08倍。多孔片状g-C3N4对TC-HCl的光催化效率为53.97%/2 h。相比块状g-C3N4,多孔片状g-C3N4的最大吸收波长由470 nm减至460 nm,禁带宽度从2.70 e V增加至2.78 e V,这是由于催化材料的比表面积增大,改善光生载流子的存活时间。(3)原位法制备的Z型g-C3N4/m-BiVO4复合光催化材料由多孔片状g-C3N4包裹在枝状m-BiVO4周围构成。当多孔片状g-C3N4加入量为15 wt%时,g-C3N4/m-BiVO4催化材料对Rh B染料的光催化降解活性高达98.82%/2 h,是单一m-BiVO4光催化活性的2.45倍。g-C3N4/m-BiVO4对MO染料和TC-HCl的光催化效率分别为78.32%/2 h和91.87%/2 h,其禁带宽度为2.37 e V。(4)经过四次光催化循环实验,m-BiVO4、g-C3N4和g-C3N4/m-BiVO4光催化材料对Rh B的降解效率分别为94.87%/2 h、92.12%/2 h和92.05%/2 h,结果表明三种光催化材料具有优异的稳定性。活性基团捕获实验证实,m-BiVO4、g-C3N4和g-C3N4/m-BiVO4三种催化材料在反应中起关键性作用的是·O2-,次要作用的是h+和·OH。
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