【摘 要】
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现代社会环境污染问题日益严重,有毒有害气体无时无刻不在对人体健康乃至整个生态系统造成威胁。另一方面,有些气体可以作为标志物,其浓度的高低反映着人体健康水平和食品新鲜程度。可见,开发有效的气体检测方法对于环境监测、医疗健康、食品安全等领域具有重要意义。气相色谱仪等大型仪器虽然可以准确检测目标气体,但是操作复杂耗时,价格昂贵,难以普及并大规模使用。半导体气体传感器作为气体检测手段之一,因具有高响应、低
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现代社会环境污染问题日益严重,有毒有害气体无时无刻不在对人体健康乃至整个生态系统造成威胁。另一方面,有些气体可以作为标志物,其浓度的高低反映着人体健康水平和食品新鲜程度。可见,开发有效的气体检测方法对于环境监测、医疗健康、食品安全等领域具有重要意义。气相色谱仪等大型仪器虽然可以准确检测目标气体,但是操作复杂耗时,价格昂贵,难以普及并大规模使用。半导体气体传感器作为气体检测手段之一,因具有高响应、低成本、小尺寸、操作简便等特点而备受关注。近些年,二维材料被广泛用于构建高性能室温半导体气体传感器。硒化铟(InSe)作为二维材料家族的新成员,目前已经被证明具有超高的电子迁移率,优异的光电特性和卓越的柔性,在光电器件领域大显身手。然而,目前基于InSe气体传感器的研究仍然处于理论研究阶段。本论文中以InSe为研究对象,构建了系列InSe气体传感器,探索了InSe的气敏性能;采用光照激发、表面修饰和结构改造等策略,有效解决了基于二维材料气体传感器在室温下灵敏度低、恢复速度慢、环境稳定性差等共性问题;结合密度泛函理论和有限元分析对构建传感器的气敏机制进行了深入探讨。该论文主要研究内容如下:通过液相剥离法制备了少层InSe纳米片,构建了光激发气体传感器并对其气敏性能进行了研究。研究发现,InSe传感器具有较宽光响应范围,在365 nm光源照射下可以观察到最大光电响应。在365 nm光照射下,所制备传感器对于NO2检测的灵敏度从47%大幅提升至190%,而且传感器恢复行为明显改善,恢复时间为350 s。与黑暗条件下相比,传感器在光照下对NO2理论检测限低40倍。通过理论计算与实验验证,发现环境中的氧气分子与水分子对传感性能影响较小,所制备传感器可以实现人体呼出气体样本中ppb级别NO2的检测。传感器对于NO2良好的检测性能可以归因于InSe优异的光电特性和较好的气体吸附能力。在光照下InSe可以产生充足光生电子空穴对,这不仅提高了对于NO2的检测灵敏度,也显著缩短了传感器的恢复时间。在上述研究基础之上,采用表面修饰策略,在InSe纳米片表面对氯金酸进行还原,成功制备出金纳米颗粒修饰的InSe纳米片;构建了用于NO2和NH3检测的双功能气体传感器,进一步提升了传感器灵敏度和实用性。该传感器在红光照射下对于NO2气体灵敏度为1192%,比在黑暗条件下提升了约10倍,恢复时间为370 s。相反,相较于光照条件下,传感器在黑暗条件下对NH3气体展现出更高的灵敏度(11%),恢复时间为340 s。该研究证明了Au纳米颗粒在提升传感性能方面起到了重要的作用,并提出了一种基于金纳米颗粒载流子调控的新方法,用于解释在光调制下InSe表面状态的变化。理论计算结果表明金的修饰增强了InSe与NO2和NH3之间电荷转移,这赋予了传感器更高的灵敏度。最后,将所制备的双功能传感器成功地集成入可穿戴装置,探索了其在实际环境检测中的应用能力。引入结构改造策略,通过电化学剥离法获得大量超薄的InSe纳米片,并采用热处理组装成表面功能化InSe纳米卷;基于InSe纳米卷所构建的传感器进一步提高了对于NO2气体的响度/恢复速度和环境稳定性。与InSe纳米片传感器相比,纳米卷传感器在1.2 m W/cm~2微弱的蓝光照射下便可以实现优异的NO2传感行为,灵敏度可达381%,恢复时间只需要190 s。传感器优异的性能主要归因于纳米卷特殊的管状结构,一方面管状结构有利于充分接触气体分子,从而提高灵敏度。另一方面,该结构可以造成多重光散射效应,从而提高了光吸收能力,实现快速恢复。经研究发现,传感器展现了优异抗氧化能力,在室温空气环境中存放3个月并没有没发生明显的氧化,这与InSe表面的碳/氧功能基团的p型掺杂和保护效应有关。最后,将传感器进一步小型化并集成到便携式无线检测设备中,探索了其在汽车尾气样本中的检测能力。综上,本论文中构建了系列基于InSe的气体传感器,并研究了相应气敏性能,实现了对于NO2和NH3气体的室温可逆检测;该研究为设计高性能、低功耗气体传感器提供了新的策略和理论支撑,所制备传感器在环境监控和医疗健康等领域具有良好的应用前景和商业价值。
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