【摘 要】
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核电作为一种对人类和环境没有严重危害且较为成熟的电力供应技术,是解决能源危机的潜在动力来源。然而,核能的日益发展耗费了巨大的资源,也导致了大量的核废料产生。铀作为
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核电作为一种对人类和环境没有严重危害且较为成熟的电力供应技术,是解决能源危机的潜在动力来源。然而,核能的日益发展耗费了巨大的资源,也导致了大量的核废料产生。铀作为乏燃料的重要原料,同时也是主要的放射性污染元素。因此,如何有效地进行分离富集自然界中的铀和净化铀污染的水体是环境保护和核发展过程中的焦点问题。本文从设计合成高比表面积、高孔容、介孔尺寸均匀、丰富活性位点的功能性介孔材料出发,采用模板法制备了介孔碳(MCMs)、介孔氮化碳(g-C3N4-T)、介孔二氧化硅(Si02-COOH),静态批示实验、常规表征技术、先进的EXAFS光谱分析和DFT理论计算探讨U(VI)在模板法制备的介孔材料上的吸附行为和作用机理。(1)以有序介孔硅SBA-15为模板,蔗糖和葡萄糖为碳源,采用硬模板法制备出介孔碳材料(MCMs)用于含铀废水的净化。该吸附剂的比表面积高达682 m2/g,有序均匀的介孔孔道和大量的含氧官能团提供了有效活性位点。静态批示实验结果表明,MCMs对U(VI)的最大饱和吸附量达到293.95 mg/g。具有优越循环性能的MCMs在模拟水体中依旧能保持良好的吸附性能。结合FTIR和XPS光谱分析,MCMs表面和介孔孔道内部的羟基和羧基官能团在U(VI)的吸附过程起主要作用。(2)以主要成分为CaC03且具有独特孔道结构的天然蟹壳作为生物模板,尿素作为前驱体,采用硬模板法制备了不同聚合温度的介孔g-C3N4。多尺度表征证明了介孔g-C3N4中的有序介孔结构以及丰富吸附位点(如C-N=C,N-(C)3和C-N-H基团)。吸附批示实验表明,在pH 5.0的情况下具有最高聚合度的g-C3N4-550在120分钟内达到了吸附平衡,并具有较高的饱和吸收量(149.70 mg/g)。EXAFS 分析中 U-N 壳层(R=2.80 A)的存在揭示了在 pH 5.0 时 g-C3N4-550对U(VI)的吸附主要是内层络合作用。DFT计算进一步证明了 U(VI)与g-C3N4之间的强相互作用(Ead=156.83 kcal/mol),且推测最有效的吸附位点在g-C3N4-550三嗪结构单元形成的碳氮杂环中间。(3)采用软模板法制备介孔二氧化硅微球,并进行羧基官能团修饰以提高对高价放射性核素的吸附性能。有序的介孔结构和丰富的活性位点使SiO2-COOH在各种条件下比未经改性的Si02具有更好的去除U(VI)性能。吸附实验表明U(VI)在SiO2-COOH上的吸附平衡时间小于15分钟,最大饱和吸附量为46.53 mg/g(pH3.0)、167.79mg(pH5.0)和 328.95mg/g(pH8.0),且具有良好的循环性能。在不同的环境干扰下SiO2-COOH均能有效地从溶液中固定U(VI)。更根本的是,通过光谱分析论证了 Si02-COOH表面的羧基在吸附过程发挥了组合作用:(1)亲水基团;(2)吸电子基团;(3)与U(VI)的结合位点。综上本文成功采用模板法制备介孔材料,并从宏观、微观和分子水平等方面对U(VI)在介孔材料上的吸附行为和作用机理进行研究分析。本研究合成的一系列介孔材料在含铀废水处理上表现出一定的应用潜力,为之后的核素富集分离和放射性废水净化的基础研究和技术发展上提供一些参考依据
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