随着核能的发展,放射性废水的处理成为亟待解决的环境问题之一,是人们广泛关注的焦点。铀具有强化学毒性及放射性,可以通过食物链累积,进入人体的循环系统,引起肾衰竭、甲状腺炎等多种疾病,甚至引发癌症,导致严重的健康问题。另外,随着工业的发展,大量含重金属离子的工业废水排放到自然水体中,导致严重的环境污染问题并威胁人类的健康。因此,去除放射性废水中的放射性元素铀及工业废水中的重金属离子对环境保护具有重要的意义。近年来,石墨烯基材料由于其优良的性能被广泛应用于放射性元素及重金属元素的处理与处置中。本文基于密度泛函理论,在分子水平上研究了石墨烯基材料与放射性元素铀及重金属离子之间的相互作用机理。首先,我们模拟了铀酰离子在氧化石墨烯表面的吸附,在这个过程中探究了氧化石墨烯表面不同含氧官能团(包括环氧基、羧基、单羟基及双羟基)及溶液pH对吸附过程的影响。结果表明双羟基氧化石墨烯对铀酰离子的吸附性能最强,吸附能最高达105.56 kcal/mol。并且铀酰在氧化石墨烯表面的吸附主要依赖于两者之间的静电相互作用,碱性环境更有利于吸附反应的发生。第二,我们研究了铀酰离子在氮、磷、硫掺杂石墨烯表面的吸附,研究结果表明当铀酰与掺杂石墨烯相互作用时,其作用位点主要是其轴向氧原子(Oax)。并且吸附过程中,掺杂石墨烯上的P、S原子对吸附起着至关重要的作用。其次,本文还在理论水平上研究了两种不同官能团修饰的氧化石墨烯对钴离子的吸附性能,用于阐明不同含氧官能团在吸附过程中的贡献,并探讨氧化石墨烯与二价钴离子的相互作用机理。研究结果表明,羧基氧化石墨烯对二价钴离子的吸附性能高于羟基氧化石墨烯,氧化石墨烯与钴离子的吸附作用主要依赖于两者之间的静电相互作用。最后我们研究了氧化石墨烯与镍铝水滑石复合体系对两种重金属离子(Cu(Ⅱ)以及Cr(Ⅵ)的吸附性能,结果表明GO@LDH对Cr(Ⅵ)的吸附性能强于Cu(Ⅱ)。本文的研究能为新型放射性元素铀及重金属离子去除材料的设计提供新的思路以及一定的理论基础。