NiO/TiO2纳米电极高效去除地下水中硝酸盐的研究

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地下水中硝酸盐污染,可危害居民身体健康,威胁饮用水安全,已成为世界各国关注的环境问题,研究者开发了多种方法去除地下水中的硝酸盐。其中,电化学法相对操作简便、成本较低且环境友好,而受到广泛的关注。但是传统的电化学法去除水中硝酸盐效率较低,电极对产物的选择性不够强且电极寿命短。因此,需要开发新的电极以高效去除地下水中硝酸盐,提高性能且降低成本。本研究以Ti板作为电极材料,利用氧化还原法制备TiO2纳米电极,在此基础上,结合化学水浴法负载Ni离子,成功开发了 NiO/Ti02纳米电极。采用单因素控制变量法对电极制备过程进行优化,表明在水浴时间为10 min,锻烧温度为500℃条件下制备的NiO/TiO2纳米电极对硝酸盐去除率高达90.4%。通过多种表征手段发现,电极表面有大量的TiO2纳米孔,并存在少量的的金属Ni。以Pt电极作为阳极,NiO/TiO2纳米电极作为阴极,研究了电流密度、初始浓度、温度以及pH等实验条件对硝酸盐去除效率的影响。结果表明:(1)电流密度为10-50 nmA/cm2时,电极对硝酸盐去除率随着电流密度的增加而增大;(2)硝酸盐初始浓度在10-100 mg/L时,电极对硝酸盐的去除率随着初始浓度的增加而增大;(3)实验温度在0-60℃时,电极对硝酸盐的去除率随着温度的增加而增大;(4)溶液pH在3-11之间变化时,在碱性条件下硝酸盐的去除率更好;(5)采用IrO2做阳极,NiO/TiO2纳米电极做阴极时,当溶液初始NaCl浓度达到0.3 g/L时,电解产物绝大多数为N2,氨氮与亚硝酸盐产量忽略不计。利用响应曲面法优化了电化学法去除硝酸盐的反应条件。采用Box-Behnken设计方法,选取电流密度、反应时间以及氯化钠投加量三个因素作为主要变量,将硝酸盐去除率以及氨氮生成量作为因变量,通过Design Expert 8 Application软件建立模型。结果表明,电流密度为36.68 mA/cm2,反应时间为92.65 min,NaCl投加量为0.27 g/L可达到最佳实验结果。该条件下,硝酸盐去除率为97.63%,氨氮的生成量为0.03mg/L,与模型拟合结果一致,该方法可用于NO/TiO2纳米电极去除硝酸盐反应条件的优化和结果预测。采用电化学工作站揭示了该电极作为阴极去除硝酸盐的机制,NiO/TiO2纳米电极的还原峰在-0.65 V附近,高于TiO2电极,其还原电压高于纯Ti电极和TiO2纳米电极,表明NiO/TiO2纳米电极对硝酸盐有较好的去除效果。采用NiO/TiO2纳米电极强化的电化学系统相比于传统Ti电极和TiO2纳米电极系统是一种有效地去除地下水中硝酸盐的方法。
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