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低浓度挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)来源广泛,成分复杂,对人类健康造成巨大影响。低温等离子体(Non-thermal plasma,NTP)催化技术是当前国内外低浓度VOCs控制的有效技术手段之一。对于VOCs的去除与彻底矿化,催化剂是关键因素,其中分子筛负载的锰氧化物作为催化剂得到广泛研究。本论文研究Mn/分子筛催化剂协同NTP催化氧化甲苯,探究分子筛骨架结构、孔结构、硅铝比以及第二金属活性组分掺杂(X=Nb、Cu、Ce、Co)对甲苯催化降解的影响,并探讨其作用机制。主要研究内容与结果如下:(1)以ZSM-5、13X与MCM-41为载体,采用浸渍法制备Mn含量为3%的负载型催化剂(Mn/MCM-41,Mn/ZSM-5与Mn/13X),研究分子筛载体骨架结构对NTP催化反应中甲苯降解的影响及机理。结果表明:①相比于微孔分子筛ZSM-5与13X,介孔分子筛MCM-41因具有较大孔径、高比表面积与表面呈负电性,更利于MnOx在表面分散,平均粒径最小为1.2nm,Mn/MCM-41比Mn/ZSM-5或Mn/13X具有更高的氧化还原活性与氧储存能力;②与NTP单独作用或填充分子筛相比,NTP协同Mn/分子筛催化降解甲苯去除率、CO2选择性与碳平衡均得到显著改善。其中Mn/MCM-41具有最高的催化活性,甲苯去除率、CO2的选择性、碳平衡最高可达99.4%,27.7%,56.5%。(2)以MCM-41为载体,采用浸渍法制备Mn含量为3%的负载型催化剂(X=Nb,Cu,Ce,Co-Mn/MCM-41)(X:Mn=1:1),研究 Nb,Cu,Ce,Co 掺杂对甲苯降解的影响及机理。结果表明:①MnOx分别掺杂第二金属Nb、Cu、Ce或Co后,催化剂表面金属氧化物分散性相似(平均粒径为1.5nm),氧化还原活性与氧储存能力得到提高,其中Nb-Mn/MCM-41催化剂的H2总消耗量与晶格氧含量最高;此外,Nb掺杂增加催化剂表面酸性,有助于臭氧分解。②甲苯初始浓度增加至220ppm,Mn/MCM-41的甲苯去除率,CO2选择性与碳平衡最高可达78.4%,32.2%与61.1%。第二金属的掺杂可以显著提高催化降解甲苯特性,其中Nb-Mn/MCM-41的催化性能最好,甲苯去除率最高可比Mn/MCM-41提升17.4%,CO2选择性与碳平衡分别提升20.7%与24.4%。(3)使用直接合成法与浸渍法分别合成Mn负载量为3%,5%,7%的Nb-Mn/MCM-41(Nb:Mn=1:1)催化剂,研究催化剂制备方式对甲苯降解的影响及机理。结果表明:直接合成法制备的催化剂中金属原子主要进入分子筛骨架,浸渍法制备的催化剂中Nb与Mn主要以氧化物的形式存在于催化剂表面与孔道内。浸渍法制备的催化剂总耗氧量与晶格氧含量略高,NTP催化降解甲苯去除率、CO2选择性与碳平衡优于直接合成法制备的催化剂,分别为96.4%、55.0%、85.4%,分别增加了 1.2%、3.4%、3.8%。(4)合成不同孔径的MCM-41作为载体,采用浸渍法制备Mn负载量为3%的Nb-Mn/MCM-41(Nb:Mn=1:1)催化剂,研究MCM-41孔径对甲苯降解的影响及机理。结果表明:不仅比表面积会影响金属氧化物的分散性,孔径也是关键因素,合适的比表面积与孔径有利于金属氧化物的分散与储氧能力。MCM-41分子筛的孔径越大,负载锰氧化物晶体粒径越小,总耗氧量越大,具有更高的氧化还原活性与氧储存能力。分子筛孔径增加,甲苯去除率提升3.3%,CO2选择性与碳平衡最高可分别提升26%与39.1%。(5)合成不同硅铝比的MCM-41作为载体,采用浸渍法制备Mn负载量为3%的Nb-Mn/MCM-41(Nb:Mn=1:1)催化剂,研究MCM-41硅铝比对甲苯降解的影响及机理。结果表明:随着MCM-41的硅铝比的降低(Si/Al=200、100、50、25),负载的Nb-Mn催化剂分散性越好、储氧能力越高、酸性与亲水性越强。在干空气条件下,硅铝比越低越利于甲苯的降解,Nb-Mn/MCM-41(硅铝比为25)的去除率最高为98.2%。但对于含水量为3.1%(v/v)的甲苯蒸气,不同硅铝比催化剂协同NTP降解甲苯效率均有所下降,硅铝比越低反而不利于甲苯降解,Nb-Mn/MCM-41(硅铝比为25)的去除率下降幅度最大为15.9%,而Nb-Mn/MCM-41(硅铝比为 200)仅下降了 3%。