【摘 要】
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为了解决环境监测、公共安全、医疗卫生、食品安全等领域日益增长的新问题,有必要开发针对目标气体具有高选择性的气体传感材料和器件。实现良好选择性检测的同时期望传感器兼顾具有高敏感度、高稳定性、快速响应/回复、低功耗和低成本的特性,这是当前气体传感材料研发所面临的难题。半导体型电阻式气体传感器依据敏感材料和气体的吸附、反应产生电子转移,改变敏感层的导电特性,输出响应信号。与气体的反应涉及分子表界面的作用
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为了解决环境监测、公共安全、医疗卫生、食品安全等领域日益增长的新问题,有必要开发针对目标气体具有高选择性的气体传感材料和器件。实现良好选择性检测的同时期望传感器兼顾具有高敏感度、高稳定性、快速响应/回复、低功耗和低成本的特性,这是当前气体传感材料研发所面临的难题。半导体型电阻式气体传感器依据敏感材料和气体的吸附、反应产生电子转移,改变敏感层的导电特性,输出响应信号。与气体的反应涉及分子表界面的作用,因此从材料界面和气体吸附/结合能出发,是合理设计和优化高性能气体传感材料的关键切入点。传统的无机半导体材料表面容易吸附气体,和气体的相互作用力强,表现出广谱响应模式,选择性不好。而常规有机共轭材料与气体分子相互作用过弱,存在灵敏度不高,响应和回复速度慢的缺点。离子共轭材料是指在有机共轭骨架上引入化学计量比的离子位点的共轭分子/聚合物,结合无机材料相互作用力强,稳定性好和有机材料结构多样的特点。将离子共轭材料作为制造气体传感器的气敏材料,能够对目标分子提供强度适中的相互作用力,改善现有报道中有机共轭分子普遍存在的灵敏度差和响应/回复速度慢的不足。现有报道已开发的离子共轭材料以四元环方酸衍生物为主,而对结构上与方酸衍生物类似的五元环克酮酸,六元环玫棕酸的衍生物却鲜有研究。本论文设计开发新的离子共轭分子结构,制备由碳氧酮酸家族中方酸、克酮酸、玫棕酸衍生的离子共轭材料,将其应用于半导体型电阻式气体传感器,实现对低浓度污染气体分子的高选择性检测。通过比较总结出离子共轭分子与传感的构效关系,采取合适的增效策略提升传感材料的性能,为离子共轭材料推向满足实用化的需求提供优化的方向。具体开展的工作有:（1）构建不同碳氧酮酸核心单元,相同连接配体的离子共轭分子4-丁基苯方酰胺（SA-Bu）和4-丁基苯克酮酰胺（CA-Bu）,结合多种表征方法和密度泛函理论研究离子共轭分子的结晶性、稳定性、几何结构和传感性能。发现随碳氧酮酸核心单元从四碳环扩大到五碳环,空间位阻增大,分子平面性变差,共轭程度降低,电荷运输需要克服的阻碍变大,材料的载流子迁移率下降。从共轭程度-性能关系的角度,提出分子的平面性和共轭程度在离子共轭材料应用于气体传感中扮演至关重要的角色。SA-Bu表现出对浓度低至10 ppb二氧化氮的选择性检测能力,而带隙更窄的CA-Bu没有表现出预期中对NO2良好的传感性能。（2）以上述工作中总结出的共轭程度-性能关系为基础,设计具有更长共轭结构和更好平面性的聚-4,4’-偶氮二苯基克酮酰胺（PADC）离子共轭聚合物。该聚合物分子结构平面化程度高,提高了载流子迁移率并且降低了材料带隙,对NO2实现高灵敏度高选择性传感。此外,离子共轭带来的热稳定性让PADC传感器实现加热至350 K实现80%相对湿度下,对5 ppb超低浓度NO2的可靠检测。（3）开发玫棕酸-金属离子共轭材料,参考前期工作得出的经验,通过配位键自组装形成金属-有机杂化配合物长链,该材料具有六元环共轭结构,金属配位降低位阻,使材料具有良好平面性,同时也具有离子共轭材料强结晶性,利于气体吸脱附,表现出对浓度最低100 ppb有机物三乙胺蒸气的检测。
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