在给体-受体（donor-acceptor,D-A）体系中引入自适应的分子光开关,是稳定电荷分离（charge separation,CS）和电荷重组（charge recombination,CR）竞争的有效策略。然而,分子开关异构化导致的给体-开关-受体（donor-switch-acceptor,D-S-A）体系的变形会破坏电池的几何稳定性。因此,本文以平面铂（II）三吡啶配合物[Pt（tBu3tpy）（-C≡C-Ph）n]+为典型的D-A模型,研究了开关效应和给体效应对D-S-A体系的几何稳定性和光激发特性的影响。首先,本文模拟了开关效应对分子光电转换器件效率和自适应性的理论研究。基于不同异构化机制的分子光开关（二甲基二氢芘、俘精酸酐、3（5）-芳基-1H-吡唑、N-水杨醛缩苯胺、螺吡喃和二芳基乙烯）,本文设计了6组D-S-A体系（以下简称D-S-A 1-6）,其中,6组分子开关的平面共轭异构体分别被称为switch-on 1-6,桥接的D-S-A体系分别为D-S-A-on 1-6。类似地,其非平面共轭异构体分别被称为switch-off,桥接的D-S-A体系分别为D-S-A-off 1-6。在电荷转移过程中,D-S-A 1-6体系分别在799 nm、673 nm、527 nm、568 nm、616 nm和629 nm的可见光波下吸收光子,促进电子通过switch-on通道从给体D转移到受体A。同时,电荷的转移加速了分子开关从switch-on到switch-off状态的异构化,导致体系切换为平面共轭较差的D-S-A-off形式。这一过程中,转移到受体A的电子因无法返回到给体D片段而形成了完全的CS状态。根据计算的共轭骨架扭曲角度,结果发现D-S-A 1,2,4,6几何构型的变形程度较小,可以作为有机太阳能电池候选材料。此外,为了验证非辐射CR的抑制,本文计算了D-S-A体系在switch-on和switch-off状态下的电子输运能力。结果表明,电子在switch-off状态的转移能力明显低于其在switch-on形式的转移能力。同时,辐射CR的抑制主要与第一激发态（S1）到基态（S0）的辐射跃迁强度有关,结果表明,体系在switch-off状态下的辐射跃迁强度明显低于其在switch-on形式的激发强度。因此,通过抑制辐射和非辐射的CRs,体系可以将激子转化为自由载流子,同时保留激发能,并确保电荷的收集。最后,分子光开关会自动切换回初始的switch-on形式,并开启新一轮的光电转换循环。然后,研究了给体效应对分子光电转换器件光激发特性的影响。本文设计了一系列的D-S-A体系,其中,以[Pt（tBu3tpy）]+为受体A,二甲基二氢芘/环苯二烯（dimethyldihydropyrene/cyclophanediene,DHP/CPD）为分子光开关,甲氧基苯、噻吩并[3,2-b]噻吩、双呋喃以及4,8-二甲氧基苯并[1,2-b:4,5-b’]二呋喃（记为D1,D2,D3和D4）为给体D。其中,不同给电子能力（D4＞D3＞D2＞D1）的给体被用来调节体系的光吸收波长和光激发强度,以进一步研究给体效应对D-S-A体系光激发特性的影响。此外,通过取代不同电子特性的基团（-CH3,-CN和-H）,可以起到调节DHP/CPD分子开关光谱吸收和光激发强度的效果。因此,本文同时考虑DHP/CPD分子的取代效应对D-S-A体系光谱吸收特性的影响。然后,基于时变密度泛函理论、时变超快电子演化和电子输运性质计算,系统地研究了D-S-A体系的整个光电转换过程。结果表明,通过调整DHP/CPD分子光开关的中心基团,D-DHP/CPD-A体系的光激发特性表现出显著的不同,这主要归因于-CN基团的吸电子能力以及-CH3和-H基团的给电子能力。具体地,与D-DHP（CH3）-A体系相比,D-DHP（CN）-A家族的光吸收峰表现出～100-150 nm的蓝移,以及更强的光激发强度。此外,连接不同给电子能力的给体片段可以显著的调节D-DHP（CN）-A家族的光激发特性。因此,本工作设计的新型D-S-A体系,为分子基有机太阳能电池的利用提供了有价值的见解。