【摘 要】
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传统化石能源引发的能源危机、环境污染等问题促使人们进一步研发清洁高效绿色的可持续性能源,如氢能源。传统的制氢方法依赖化石能源,相比之下,电解水产氢更清洁、易操作。电催化全水解分为析氧反应(OER)与析氢反应(HER)两部分,其中OER需要克服较大能垒,从而使全水解过程的能耗更高。为了解决该问题,一是研制高效阳极电催化剂,二是采用更易发生的阳极反应代替OER,如尿素氧化反应(UOR)。UOR的应用不
【基金项目】
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国家自然科学基金(51773144,21938006,51803143); 江苏省科学基金(BE2019659); 苏州市科学基金(SS201925); 江苏省高等院校自然科学基金(20KJA610001);
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传统化石能源引发的能源危机、环境污染等问题促使人们进一步研发清洁高效绿色的可持续性能源,如氢能源。传统的制氢方法依赖化石能源,相比之下,电解水产氢更清洁、易操作。电催化全水解分为析氧反应(OER)与析氢反应(HER)两部分,其中OER需要克服较大能垒,从而使全水解过程的能耗更高。为了解决该问题,一是研制高效阳极电催化剂,二是采用更易发生的阳极反应代替OER,如尿素氧化反应(UOR)。UOR的应用不仅可以提高水解产氢效率,而且还能处理工农业以及生活废水中的尿素。但是UOR具有复杂的六电子转移过程,需要研发高效的尿素氧化电催化剂促进反应进行。本文以泡沫镍为基底,借助材料的复合与结构调控等手段,开发了一系列高性能UOR电催化剂,具体内容如下:(1)采用水热法在泡沫镍(NF)表面生长FeCoNi层状双金属氢氧化物(LDH)纳米线阵列,并以此为模板与普鲁士蓝类似物(PBA)进一步反应生成具有更大电化学活性面积(ECSA)的PBA/FeCoNi-LDH棒状阳极材料。在此过程中,Ni元素所含电子向元素Co转移从而促进了高活性物质NiOOH的生成。PBA/FeCoNi-LDH/NF-50表现出优异的尿素氧化性能,在1.0MKOH+0.5 M尿素电解液中,仅需1.383V(vs.RHE)的电位便可达到100mAcm-2的电流密度,并且在该电流密度下,可以稳定运行80小时。(2)通过酸刻蚀的方法在泡沫镍表面生成规整Ni(OH)2纳米片阵列,再用三氯化铁与硝普钠对其进一步改性形成PBA包裹的NiFe PBA@Ni(OH)2/NF。Ni元素与Fe元素之间的协同效应以及此过程中更多高价态Ni的产生使得该电催化剂具有很好的尿素氧化效果。相较于在KOH溶液中,该材料在尿素碱溶液中为达到100 mA cm-2的电流密度所需电压减小了 139mV。通过恒电流计时电位法(CP)测试所得图谱与多电流阶跃图谱可以看出该材料具有优越的稳定性能。(3)采用静置沉淀法在NiMoO4纳米线上生长规整分布的NiMoO4@PBA,并对其结构、微观形貌、电化学性能及稳定性进行了系统表征。电化学测试表明,该材料具有较大的ECSA与较小的电荷转移阻抗(Rct),从而增强其尿素氧化效果。在10 mA cm-2的电流密度下,NiMoO4@PBA实现尿素氧化降解所需电压相较于NiMoO4减少了 94mV。在H2氛围下煅烧后,NiMoO4@PBA经还原生成R-NiMoO4@PBA。将R-NiMoO4@PBA用作析氢电极材料时,仅需77 mV的析氢过电位便可达到10 mA cm-2的电流密度。以NiMoO4@PBA为阳极、R-NiMoO4@PBA为阴极构造的尿素氧化电解槽仅需1.414V便可达到10 mA cm-2的电流密度。
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