污染物在土壤及地下水中迁移转化,容易导致土壤与地下水双重污染,过去研究主要集中在土壤与地下水的单独修复,本论文将联合地下水抽出处理与土壤化学稳定方法,构建重金属污染土壤与地下水一体化修复新技术,研究一体化修复系统的可行性、修复效果、修复机理以及植物生长对一体化处理的影响。采用室内实验与数值模拟相结合的方法,研究含磷材料和生物炭与重金属Pb、Cu、Zn、Cd在土壤固-液界面反应过程及稳定化效果。借助SEM、XRD等仪器手段,研究一体化修复前后重金属形态变化,从而揭示重金属在一体化修复系统中的环境行为和重金属稳定的分子作用机理。主要结果如下:(1)通过培养实验开展了重过磷酸钙、磷灰石尾矿、牛粪生物炭和秸秆生物炭对土壤中重金属的稳定化效果研究。与对照相比,添加含磷材料可使Pb、Cu和Zn复合污染土壤中TCLP提取态重金属浓度最高分别降低89.2%、24.4%和34.3%。添加含磷材料或生物炭,可使Pb、Zn和Cd复合污染土壤中TCLP提取态重金属分别降低35.8-77.6%、25.0-31.5%和4.4-27.9%,四种材料中以重过磷酸钙稳定化效果最佳。XRD分析显示含磷材料稳定Pb和Cd主要通过形成磷酸盐沉淀,而生物炭是由沉淀、吸附、离子交换等共同作用。含磷材料和生物炭均可作为理想的土壤重金属修复材料。(2)通过柱淋溶实验研究模拟降雨淋溶对修复后土壤中重金属稳定性的影响。经10个孔体积的模拟降雨淋溶,表层(0-10 cm)污染土壤中的Pb、Cu和Zn均有向下层(10-20 cm)土壤迁移的风险。添加含磷材料可抑制重金属迁移。与对照相比,含磷材料使Pb、Cu和Zn向下层土壤的迁移量分别下降了45.2-99.5%、49.2-99.0%和17.8-84.9%。至淋溶结束,经含磷材料处理的土柱中仍有92.5-99.9%的Pb、88.9-99.7%的Cu和73.5-99.8%的Zn被锁定于表层污染土层中。含磷材料有效地抑制表层土壤中重金属向下层移动。(3)通过模拟地下水抽出处理与土壤化学稳定耦合方法构建了重金属污染土壤和地下水一体化修复技术。添加含磷材料的一体化修复体系中,模拟污染地下水中Pb、Zn和Cd的去除率分别为96.4%、44.6%和49.2%;同时,与对照相比,土壤中CaCl2提取态Pb、Zn和Cd分别被降低60.5%、9.3%和12.3%。添加牛粪生物炭的一体化修复体系中,模拟污染地下水中Pb、Zn和Cd的去除率分别为97.5%、53.4%和54.5%。同时土壤中CaCl2提取态Pb、Zn和Cd分别降低了98.2%、72.6%和67.8%。借助XRD和SEM-Mapping分析发现,在一体化修复系统中,含磷材料稳定Pb以沉淀机制为主,稳定Cd可能是Cd与Pb、P、Ca等发生共沉淀作用;而生物炭稳定Pb以吸附-沉淀机制为主,稳定Cd以吸附机制为主。一体化修复技术可以实现地下水中重金属Pb、Cd、Zn的去除,同时实现土壤中原有的和从地下水中截留的Pb、Cd、Zn的稳定化,实现了重金属污染土壤和地下水同时修复。(4)运用Hydrus软件模拟重金属在一体化系统中的迁移。非平衡两点模型(TSM)可以较好的模拟重金属Cd和Zn在一体化系统中的迁移(r2≥0.98)。在水动力淋失和土壤吸附交互作用下,一体化系统中添加含磷材料或生物炭可提高系统中Cd和Zn的处理容量和处理效率,其原因:一方面是土壤中加入稳定化材料可提高水动力弥散度,增加土壤的饱和含水量,降低水力淋溶速度,增加土壤与污水接触时间,提高系统对污水中重金属的阻滞能力;另一方面是稳定化材料可与重金属发生吸附、沉淀、离子交换等作用,从而提高土壤对Cd和Zn的吸附容量和吸附速度。数值模拟得出的Cd、Zn吸附分配系数(Kd)小于吸附实验所得到的值,主要原因可能为吸附试验是吸附平衡时的固-液分配系数,主要受吸附热力学控制;而在一体化动态模拟淋溶实验中,水流较快,固-液接触时间小于达到吸附平衡所需时间,吸附热力学和动力学共同控制重金属在溶液和土壤中的分配,因而吸附分配系数小于平衡实验所得到的数值。(5)通过种植芦苇研究植物生长对一体化系统中重金属处理效率及重金属形态的影响。系统运行120天,种植芦苇的一体化系统提高了模拟污染地下水中重金属的处理效率,Pb和Cd的去除率分别达98.6-99.7%和92.1-96.5%。重金属主要被表层土壤吸附滞留,仅有0.03%Pb和0.01%Cd迁移到芦苇的地上部分。根系生长易形成导水通道,提高污水的下渗速度;根系分泌物可提高土壤DOC,并降低土壤pH,从而减少了土壤对重金属的吸附阻滞,促进重金属的径向迁移,但添加含磷材料和生物炭材料可抑制重金属在一体化系统中的径向迁移。