【摘 要】
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近年来,随着微波移动通讯的发展,尤其是5G商用时代的到来,一系列微波介质陶瓷成为国内外研究的热点。微波介质陶瓷主要用于制作介质谐振器、介质滤波器、微波电容器等,在现代通信中发挥重要的作用。通过La3+不等价置换Ca Ti O3陶瓷中的Ca2+形成的Ca0.61La0.26Ti O3（CLT）陶瓷,具有高εr（120）、较高的Qf（10 700 GHz）,但Qf为较大的正值(304×10-6/°C)
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（51664043）；
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近年来,随着微波移动通讯的发展,尤其是5G商用时代的到来,一系列微波介质陶瓷成为国内外研究的热点。微波介质陶瓷主要用于制作介质谐振器、介质滤波器、微波电容器等,在现代通信中发挥重要的作用。通过La3+不等价置换Ca Ti O3陶瓷中的Ca2+形成的Ca0.61La0.26Ti O3（CLT）陶瓷,具有高εr（120）、较高的Qf（10 700 GHz）,但Qf为较大的正值(304×10-6/°C);Sm(Mg0.5Ti0.5)O3（SMT）陶瓷的B位阳离子Mg2+和Ti4+呈1∶1有序分布,具有高Qf（37 000 GHz）,但εr较低（31）、Qf为较大负值(-19×10-6/°C)。通过将两种不同微波介电性能的陶瓷进行互补后能够获得优良的微波介质陶瓷,故将CLT与SMT结合以获得微波介电性能优异的微波介质陶瓷。采用固相反应法制备（1–x）Ca0.61La0.26Ti O3-x Sm(Mg0.5Ti0.5)O3[（1-x）CLT-x SMT,x=0.30～0.60]陶瓷,研究该陶瓷的物相组成、显微结构、低频介电性能、微波介电性能的变化规律,同时探究其结构和性能之间的关系,获得综合性能优异的0.65CLT-0.35SMT微波介质陶瓷。并且对0.65CLT-0.35SMT陶瓷的晶粒生长动力学进行研究,建立了Hillert模型、Sellars简化模型和Sellars-Anelli模型,分析了三种模型预测该陶瓷晶粒生长的精准性。结果表明:（1-x）CLT-x SMT陶瓷的密度整体上随着烧结温度的升高而增大,且陶瓷的密度和相对密度随SMT含量的增加而不断升高。各组分（1-x）CLT-x SMT陶瓷均形成钙钛矿结构,且出现超晶格衍射峰;随着x的增加,衍射峰有向低角度偏移的趋势,意味着（1-x）CLT-x SMT陶瓷的晶格常数与晶胞体积随x的增加呈增大的趋势。低频介电常数与低频介电损耗在100 Hz～200 k Hz频率范围呈下降的趋势,且最终会趋于平缓,在微波频段,（1-x）CLT-x SMT陶瓷的介电常数会趋于一个稳定值。在微波频段测得（1-x）CLT-x SMT陶瓷的?r随x的增加在不断降低,Qf随x的变化趋势与?r有所不同,x=0.50时有较高Qf值20 978 GHz,Qf先以较快的趋势下降,之后下降速度减慢。x=0.35时,（1-x）CLT-x SMT陶瓷（1 575℃,180 min）具有优异微波介电性能:?r=44.6,Qf=13 790 GHz（f=4.55 GHz）,τf=-12.2×10-6/℃。0.65CLT-0.35SMT陶瓷在保温时间30 min时,烧结陶瓷的晶粒生长激活能相较于其它保温时间更低,表明晶粒生长速率快于其它保温时间。随着烧结温度的升高、保温时间越长,晶粒尺寸越大,且烧结温度对晶粒生长的影响更为明显。建立了0.65CLT-0.35SMT陶瓷在烧结过程中的晶粒生长模型,采用线性回归的方法建立Hillert模型和Sellars简化模型。采用非线性回归的方法建立了具有时间指数的Sellars-Anelli模型,以回归误差平方和最小为优化目标,确定生长指数n,进而确定各项未知量。对三种模型进行了误差分析,Hillert模型对0.65CLT-0.35SMT陶瓷的预测精度最低,Sellars-Anelli模型对0.65CLT-0.35SMT陶瓷的预测精度最高。Sellars-Anelli模型为d2.9 68（28）d02.9 68（10）3.936?10 42?t0.8 89?ex p[-1 484 900/（R T）],可有效预测0.65CLT-0.35SMT陶瓷的晶粒生长过程。
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