稀土掺杂上转换纳米颗粒因其独特的光学性能受到了国内外学者的广泛研究,但其高能表面态引起的颗粒团聚现象和低发光效率问题严重阻碍了它的实际应用。多年来,人们对上转换纳米颗粒表面缺陷态的研究侧重于如何实现表面钝化,但针对于表面缺陷态的本征属性及其形成机理仍无定论。本文采用热裂解方法合成了不同稀土掺杂的具有低声子能量的氟化物β-NaGdF₄和LuF₃纳米颗粒,并借助于透射电子显微镜和原子分辨STEM球差矫正透射电镜对颗粒表面缺陷态及其形成机理展开研究。基于对纳米颗粒表面缺陷态形成机理的认识,设计了两种新型的纳米颗粒表面处理工艺,这一工艺可实现对不同形貌的纳米颗粒表面层的晶化处理过程,通过表面缺陷态的有效剔除可有效提高纳米颗粒的上转换发光效率。本文的主要研究内容如下:首先,分析并研究了纳米颗粒表面缺陷态的本征属性及其形成机理。通过透射电子显微镜对单个β-NaGdF₄六边形纳米颗粒的检测,我们证实了纳米颗粒表面缺陷态的存在,即表面非晶层。通过进一步对纳米颗粒生长过程分析,我们发现溶液中的非晶前体和有机配体分子会不断贴附于大尺寸颗粒表面以完善大颗粒的生长。若在非晶前体完全耗尽之前结束反应,必然会导致纳米颗粒表面出现非晶层的残留。尽管延长反应时间和壳层包覆都可在避免颗粒团聚的情况下,实现非晶层的晶化进而改善纳米颗粒表面缺陷态,然而延长反应时间会造成颗粒尺寸增大的不可控,而壳层包覆形成核壳结构的工艺过程则较为严苛。其次,设计了一种湿化学退火处理表面缺陷态的工艺。基于β-NaGdF₄纳米颗粒表面非晶层的形成机理分析,我们提出了一种新型湿化学退火方法以对颗粒表面的非晶前体进行重构处理。研究过程中发现,获得的纳米颗粒表面晶化程度及其形貌对该处理过程中退火温度具有很大的依赖性。经过250℃退火处理后,NaGdF₄-250纳米颗粒在980 nm激光器的稳态激发下,其蓝光发射强度可实现一个数量级的提升。此外,在非稳态上转换过程中,NaGdF₄-250纳米颗粒的输出光色范围也得到了进一步拓展。这工作表明,该缺陷态后处理的方法能够通过消除表面缺陷态进而有效改善上转换纳米颗粒光学性能。最后,探索了一种激光处理片层状纳米颗粒的技术。对于具有特殊形貌（长棒状、二维片状等）的纳米颗粒而言,缺陷态后处理退火方法可能会对其形貌造成人为损伤。为解决这一问题,我们进一步探索出了一种简单、快速的激光退火方法对单分散的片状LuF₃纳米颗粒进行后处理。球差矫正透射电子显微镜结果表明合成的片状LuF₃纳米颗粒的表面非晶层充斥着大量混乱无序的原子和有机配体分子。采用高功率密度的近红外激光辐照处理后,纳米颗粒的原始形貌和物相并未受到破坏,但由激光引起的热效应会促使颗粒表面的无序原子向有序结构转变并实现部分有机配体的脱附。实验结果表明,经激光退火处理后,Er³⁺离子在665 nm处的红光发射增强了近103倍。进一步研究发现,该方法通过表面层的晶化有效剔除了纳米颗粒表面缺陷态,使激光退火处理后的颗粒具有较低的声子能,进而大大降低了无辐射跃迁几率,最终实现了LuF₃:Yb³⁺,Er³⁺纳米颗粒的高效上转换发光。此外,不同上转换体系掺杂的LuF₃(Yb³⁺/Ho³⁺,Yb³⁺/Tm³⁺)纳米颗粒经过激光处理后,其上转换发光性能都有了显著提高。该部分工作表明,激光退火处理方法为有效、大幅提高上转换纳米颗粒的荧光效率提供了可能,这将为上转换单颗粒发光的检测和实际应用奠定坚实的基础。