【摘 要】
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自世界进入工业化时代以来,低碳烃（C1-C3）作为基本的能源原料,也是用于生产许多工业必需化学品的商用有机化合物,其混合物的高效分离纯化对于工业发展、能源、环保都具有重要意义。传统的分离提纯方法存在能耗高、成本大、经济效益差的问题,而变压吸附分离由于能耗低可以实现绿色生产这一目的。其中,吸附剂的吸附能力和选择性是吸附分离过程的关键,为了进一步降低能耗和生产成本,有必要继续开发新型多孔材料作为轻烃吸
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自世界进入工业化时代以来,低碳烃（C1-C3）作为基本的能源原料,也是用于生产许多工业必需化学品的商用有机化合物,其混合物的高效分离纯化对于工业发展、能源、环保都具有重要意义。传统的分离提纯方法存在能耗高、成本大、经济效益差的问题,而变压吸附分离由于能耗低可以实现绿色生产这一目的。其中,吸附剂的吸附能力和选择性是吸附分离过程的关键,为了进一步降低能耗和生产成本,有必要继续开发新型多孔材料作为轻烃吸附剂。金属有机框架（Metal-organic frameworks,MOFs）材料由于金属离子和有机配体的多样性和可替换性,在结构上和功能上都具有很好的可调性,可以按需定向设计,实现经济节能的分离对于轻烃的存储与分离纯化有着极大的前景和工业意义。MIL-126（Fe）由于其独特的穿插孔结构而一直备受关注,本文围绕MIL-126（Fe）进行了结构调控及轻烃气体吸附分离研究,采用溶剂热法成功设计合成了一系列同构材料,并在轻烃气体吸附分离方面展现出卓越的性能。主要研究内容为:（1）研究了MIL-126（Fe）的稳定性及其C3H8/C3H6的反转吸附分离性能,结果表明在298 K和1 bar下C3H8吸附量为185.37 cm~3/g,高于大部分C3H8选择性吸附MOFs材料;对C3H8/C3H6混合气体的IAST选择性在0.1 bar时为1.44,1 bar时为1.23,表明MIL-126（Fe）对C3H8、C3H6混合气体反转吸附,其C3H6回收潜力为0.88 mmol/g,接近国内外研究的最高水平。MIL-126（Fe）具有优异的稳定性及C3H8/C3H6吸附分离能力。气体穿透实验结果表明MIL-126（Fe）对于一步获得高纯C3H6有极大的工业应用潜力。（2）金属三核簇由于能够包含不同价态的不同种类金属,是一种理想的金属调控平台,设计合成了MIL-126（Fe2Co）、MIL-126（Fe2Ni）、MIL-126（Fe2Mn）、MIL-126（Co2V）、MIL-126（Mn2V）和MIL-126（Mg2V）六种双金属材料,研究了六种双金属材料的CH4/C2H6/C3H8吸附分离性能。结果表明金属调控可以显著提高材料的C3H8吸附能力及C3H8/CH4选择性。其中MIL-126（Fe2Ni）性能最为优异,在298 K和1.0 bar时C3H8吸附量为176.88 cm~3/g;对C3H8/CH4的吸附选择性高达852.48,仅次于国内外报道的最大值,是未调控的MIL-126（Fe）的5倍;CH4回收潜力为7.2029 mmol/g,与目前国内外研究的最高记录接近。四种铁基材料对C3H8的极限吸附热(Qst~0)和亨利系数表明,金属类型的改变引起了C3H8与框架间相互作用力的变化。气体穿透实验表明,MIL-126（Fe2Ni）实现了CH4/C2H6/C3H8（85/10/5,v/v/v）的完全分离。（3）对MIL-126（Fe）进行了官能团调控,设计合成了-F官能团功能化的MIL-126（Fe）-1F和MIL-126（Fe）-2F,并研究了对C2H2/C2H4吸附分离性能。结果表明-F官能团的加入提升了材料的比表面积和孔体积,对C2H2的吸附能力相比于MIL-126（Fe）在低压处有一定提升,C2H2/C2H4 IAST选择性结果显示-F官能团功能化有效提高了材料对于C2H2/C2H4的分离性能。
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