【摘 要】
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工业的发展和人类活动消耗了大量的不可再生资源,引发了能源枯竭、温室效应等一系列问题。人们为了解决能源危机和缓解温室效应,需要采取可持续发展策略。因此,二氧化碳(CO_2)资源化及新型能源的开发受到社会各界的广泛关注。光催化技术在诸多CO_2转化和水分解制氢的技术中,以工艺简单、成本低等优势得到诸多科研工作者的青睐。研究人员如何构建一个具有高选择性、高活性、高转化率的光催化体系,是CO_2转化和水分
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工业的发展和人类活动消耗了大量的不可再生资源,引发了能源枯竭、温室效应等一系列问题。人们为了解决能源危机和缓解温室效应,需要采取可持续发展策略。因此,二氧化碳(CO2)资源化及新型能源的开发受到社会各界的广泛关注。光催化技术在诸多CO2转化和水分解制氢的技术中,以工艺简单、成本低等优势得到诸多科研工作者的青睐。研究人员如何构建一个具有高选择性、高活性、高转化率的光催化体系,是CO2转化和水分解制氢的关键问题。目前,已发展的光催化体系仍然面临一些亟待解决的问题。例如:光催化产物选择性差,光催化剂稳定性有待提高,高效光催化体系含有贵金属,光生载流子复合严重等。围绕上述关键科学问题,本论文主要探索了CdS量子点的表面改性和新型有机半导体的制备,并应用于光催化还原CO2和光催化水分解制氢研究中。主要研究内容和结论如下:(1)以CdS量子点为光催化剂,系统地探索了量子点表面配体对于光催化CO2还原性能的影响规律。实验结果表明:相对于烷基链表面配体,共轭结构的配体更有利于CdS量子点中光生载流子的分离,从而提高其光催化CO2还原性能。其中,以含有N元素的巯基吡啶作为配体时,其催化活性最高。实验和理论研究显示,巯基吡啶中的N原子有利于CO2的吸附,并且可以作为光催化CO2还原的活性位点。以巯基吡啶为配体的CdS量子点,对CO2转化成CO产物的选择性、产量和TON分别高达96%、244.60μmol和48920。(2)合成了2,4,6-三乙炔基-四苯基-1,3,5-三嗪单体,并通过Glaser-Hay偶联反应制备出原位氮掺杂的新型三嗪基石墨炔(PTEPT),丰富了石墨炔家族成员。PTEPT的紫外可见吸收光谱及电化学测试表明,PTEPT在可见光区具有较好的光吸收能力,其能带结构满足光催化水分解制氢的热力学需求。光催化性能测试表明PTEPT是一种优秀的光催化水分解制氢催化剂,水分解制氢量可达9665μmol/g。
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