过渡金属氧化物的制备及其对电化学合成氨催化作用的研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:qiang5656
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作为一种特别重要的化工生产的原材料以及产品,氨的合成在世界各国的国民经济之中都占有着非常重要的地位。现在为世界上大多说国家所采用的合成氨得工艺流程之中存在着如下几个缺点:单程的转化效率很低,能量消耗较大,以及原材料和燃料均为化石燃料,并且,在生产过程之中,CO2这种温室气体被大量的排放到大气之中。这就需要我们研究一种新的,环境友好的方法来进行氨的合成,低温下电化学合成氨具有能耗较低,使用的能源又是电能这种可再生能源,合成过程安全环保等优点,近年来引起了研究者们的广泛关注。在研究的过程中,催化性能高,价格相对低廉的催化剂将会对促进电化学合成氨的发展起到至关重要的作用。过渡金属氧化物的价格相对于其他催化剂来说相当低廉,而且结构可调,是一种优秀的催化材料。本文分别采取了以硝酸钴、三乙胺和无水乙醇为原材料,和以抗坏血酸与高锰酸钾为原材料,用水热法合成了 Co3O4和β-MnO2,利用XRD对催化剂进行了表征,并对活性炭和这些催化剂的电化学合成氨催化活性进行了评价。通过实验所得数据可以看出,单独以活性炭为催化剂来进行电化学合成氨的研究时,活性炭只是显示了十分微弱的催化活性,在1.4 V和90℃反应条件下,当以纯的高压氮气来作为反应的原料气体之时,反应体系的氨的合成速率为1.30×10-11mol·cm-2·s-1,电流效率为4.12%,Co304催化剂的最佳反应条件为1.4 V,90℃,氨合成速率可以达到3.11×10-11mol·cm-2·s-1,电流效率为4.89%,β-MnO2的最佳反应条件为1.4 V,90℃,氨合成速率可以达到2.30×10-10-10mol·cm-2·s-1,电流效率为4.56%,论文将过渡金属氧化物材料作为催化剂应用于低温下的电化学合成氨,不仅可以将过渡金属氧化物的适用范围扩展到了电化学合成氨的领域之中,而且还可以为寻找和探究更加高效的低温之下的电化学合成氨可以采用的催化剂增加一种新的方法。
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