【摘 要】
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目前,烯烃环氧化反应主要以TS-1分子筛为催化剂,双氧水为氧化剂,采用溶剂体系合成,但是添加溶剂需要采用后处理精馏操作回收,能耗巨大。Pickering表面催化体系是一种基于稳定的Pickering乳液的无溶剂反应体系,其中稳定Pickering乳液的固体颗粒具有双重身份,一重身份是乳化剂,另一重身份是催化剂。对于乳化剂而言,固体颗粒需要具有适中的润湿性;对于催化剂而言,固体颗粒需要具有优异的扩散
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目前,烯烃环氧化反应主要以TS-1分子筛为催化剂,双氧水为氧化剂,采用溶剂体系合成,但是添加溶剂需要采用后处理精馏操作回收,能耗巨大。Pickering表面催化体系是一种基于稳定的Pickering乳液的无溶剂反应体系,其中稳定Pickering乳液的固体颗粒具有双重身份,一重身份是乳化剂,另一重身份是催化剂。对于乳化剂而言,固体颗粒需要具有适中的润湿性;对于催化剂而言,固体颗粒需要具有优异的扩散性能。因此,本文将Pickering表面催化体系应用到烯烃环氧化反应中,对TS-1分子筛进行表面疏水性改造修饰其润湿性以及碱溶刻蚀构筑介孔提高其扩散性能,探究优异的TS-1分子筛的构筑方法。（1）采用四丙基氢氧化铵对微孔TS-1分子筛进行碱溶刻蚀操作引入介孔,以六甲基二硅氧烷为硅烷化试剂对介孔TS-1分子筛进行疏水改造,制备具有不同表面润湿性的介孔TS-1分子筛作为乳化剂。扫描电镜和透射电镜表征证实了介孔TS-1分子筛的成功制备。X射线衍射和紫外-可见光谱表征表明疏水改性对介孔TS-1分子筛的MFI拓扑结构没有任何影响。以疏水的介孔TS-1分子筛为乳化剂,制备稳定的1-己烯/双氧水的Pickering乳液和环己烯/双氧水的Pickering乳液。扫描电镜表征揭示Pickering乳液制备成功。环氧化反应结果表明疏水的介孔TS-1分子筛的转化频率（TOF）与疏水改性程度呈抛物线型分布,0.2-HMDSO/HTS-1分子筛性能最佳,对1-己烯环氧化反应,TOF值可达到20.6 h-1;对环己烯环氧化反应,TOF值可达到8.1 h-1,而且0.2-HMDSO/HTS-1分子筛在Pickering表面催化体系中至少可以重复使用5次。（2）对微孔TS-1分子筛预结晶处理,在不同反应温度和反应时间下制备具有不同介孔尺寸的介孔TS-1分子筛,以十八烷基三氯硅烷为硅烷化试剂对介孔TS-1分子筛进行疏水改性,制备疏水的介孔TS-1分子筛。扫描电镜和透射电镜证实了介孔TS-1分子筛的成功合成。红外光谱和接触角测试证实硅烷化改性成功。以疏水的介孔TS-1分子筛为乳化剂,制备稳定的1-己烯/双氧水和环己烯/双氧水的Pickering乳液进行环氧化反应研究。结果表明在393 K温度条件下预结晶2 h合成的HTS-1-393（2）-S分子筛性能最佳,对1-己烯环氧化反应,TOF值可达到43.9 h-1;对环己烯环氧化反应,TOF值可达到15.7 h-1,而且HTS-1-393（2）-S分子筛在Pickering表面催化体系中至少可以重复使用5次。
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