论文部分内容阅读
Fenton氧化作为一种先进氧化技术在废水处理、工业催化等领域具有广泛应用,但传统均相Fenton系统存在反应效率低、易造成二次污染等诸多缺点,因此用于Fenton氧化反应的将金属等活性组分负载到载体上的非均相催化剂应运而生。目前可用于非均相催化剂的载体材料有活性炭、孔材料及沸石分子筛等,其中沸石具有规则的孔道结构、易进行离子交换,且稳定性良好,是良好的载体材料。沸石的结构具有多样性,已用于Fenton氧化研究的有MFI型的ZSM-5分子筛、FAU结构的Y型分子筛和部分二维材料,合适载体的选择也是影响催化剂性能的重要因素。本文对比了不同结构类型的分子筛载体负载Fe元素的复合催化剂性能。通过不同分子筛的孔结构、硅铝比、负载量等分析了不同载体通过离子交换负载Fe元素所得样品性能差异的原因。此外选用AEI型SAPO-18分子筛作为载体,通过离子交换法负载Fe、Mn两种金属元素,将其用于UV/Fenton系统催化降解甲基橙（MO）性能的研究,并对其反应机理进行了分析。此外还对不同初始条件下催化剂性能及其反应动力学进行了研究。研究所得主要结果如下:（1）合成了AEI型分子筛模板剂DMDMP,并采用传统的水热法合成了SAPO-18分子筛。分别选用SAPO-18、USY、MCM-41和SBA-15四种分子筛作为载体,通过离子交换法负载Fe元素,制备了Fe/沸石（记为Fe/Z）复合催化剂,并将其用于UV/Fenton系统降解MO溶液,实验发现Fe/SAPO-18样品的催化性能明显优于其它三个样品。通过对比四种载体的孔结构、硅铝比、负载量等因素发现:载体的孔结构对复合催化剂样品的性能影响不大;SAPO-18的低硅铝比是其具有载体优势的一个重要原因;催化剂样品的金属元素负载量也是影响其性能的因素;离子交换后复合催化剂对UV光的吸收能力强不一定能促进UV/Fenton系统的反应效率。（2）选用实验室制备的SAPO-18分子筛作为载体,通过不同Fe、Mn含量的初始溶液进行离子交换制备复合催化剂,并将其用于UV/Fenton系统降解MO的催化性能研究,实验结果表明:当初始离子交换溶液中Fe、Mn比例为2:1（记为Fe2Mn1/SAPO-18）时所得样品的催化性能最好,且明显优于单一元素负载样品;对所有催化剂样品进行结构表征,结果表明经离子交换处理后所有样品仍保持了原有的AEI型骨架结构;Fe-Mn/SAPO-18样品性能优异得益于两种金属元素协同作用的结果,此外UV光的加入大大提高了反应系统的效率;选用对苯二甲酸（TA）作为荧光探针,验证了催化剂和UV光对活性自由基OH·产生的促进作用,并分析了可能存在的反应机理;最后研究了不同初始条件下催化剂性能的变化及其反应动力学。