【摘 要】
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人类对化石能源的过度依赖已造成大气中CO2浓度超过警戒线,引起了严重的温室效应和环境污染问题。以降碳和碳循环利用为目标的CO2转化技术是促进“双碳”目标实现的途径之一,太阳能驱动的CO2还原（CO2RR）技术是CO2转化和利用的绿色方式,其关键在于高效催化剂的研究与开发。共价有机框架（COFs）是是一种新型的、长程有序的晶体多孔材料,它是由有机分子通过共价键结合而形成的,由于其结构多孔性和能带可调
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目（22178077）； 黑龙江省自然科学基金联合引导项目（LH2020B013）；
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人类对化石能源的过度依赖已造成大气中CO2浓度超过警戒线,引起了严重的温室效应和环境污染问题。以降碳和碳循环利用为目标的CO2转化技术是促进“双碳”目标实现的途径之一,太阳能驱动的CO2还原（CO2RR）技术是CO2转化和利用的绿色方式,其关键在于高效催化剂的研究与开发。共价有机框架（COFs）是是一种新型的、长程有序的晶体多孔材料,它是由有机分子通过共价键结合而形成的,由于其结构多孔性和能带可调节、高比表面积、以及优良的可见光吸收等优点,已成为新一代光催化CO2转化的活性材料。然而,由于其电子-空穴分离性较弱的问题至今仍限制单组分COFs光催化活性的提高。针对该科学问题,本文以Salen-COFs-Zn（THFB-COF-1-Zn和THFB-COF-2-Zn）为基质构建了异质结催化剂,有效地促进了载流子的分离,提高了CO2还原活性。主要研究内容如下:利用原位合成制备了WO3@Salen-COFs-Zn复合光催化剂,证实了其Z型载流子传递路径对性能的促进机制。利用结构表征证明了WO3@THFB-COF-1-Zn和WO3@THFB-COF-2-Zn异质结材料成功合成;利用形貌表征表明WO3纳米粒被Salen-COFs-Zn均匀包裹。光催化CO2RR实验表明,WO3@THFB-COF-1-Zn表现出了5小时CO最大产量达到了273.0μmol·g-1,是THFB-COF-1-Zn的6.8倍,WO3@THFB-COF-2-Zn表现出了5小时CO最大产量达到了373.3μmol·g-1,是THFB-COF-2-Zn的5.4倍。光、电化学表征结果显示该异质结能够有效促进电子-空穴分离和迁移,利用X-射线光电子能谱和原位电子顺磁共振等分析确定了电子遵循Z型转移机制。进而,采用后复合法构筑了金属酞菁与Salen-COFs-Zn的Ⅱ型异质结光催化剂,将金属酞菁优良的可见光吸收、平面结构金属活性位点的优势与Salen-COF-Zn结合,实现了CO2还原活性的大幅提升。结构表征证明了PcCo@THFB-COF-1-Zn和PcCo@THFB-COF-2-Zn异质结材料成功合成;形貌表征显示该异质结材料是PcCo均匀的分散在COFs表面,解决了酞菁易团聚的特点,最大程度的暴露出金属酞菁的活性位点。光催化CO2RR实验表明,PcCo@THFB-COF-1-Zn表现出了5小时CO最大产量达到了367.9μmol·g-1,相较于纯PcCo和基质COF材料,分别提高了49倍11.7倍,PcCo@THFB-COF-2-Zn表现出了5小时CO最大产量达到了692.2μmol·g-1,相较于纯PcCo和母体COF材料,分别提高了92.3倍9.9倍。光、电化学表征证明了异质结材料的能带结构满足光催化CO2RR的要求,异质结材料的电子-空穴分离和电子转移更高效。利用X-射线光电子能谱和原位电子顺磁共振等分析确定了电子遵循Ⅱ型转移机制,利用原位红外光谱证明了PcCo的Co2+在CO2RR有着重要作用。
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