【摘 要】
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固体氧化物燃料电池(SOFC)是一种清洁高效的发电装置,其阳极的主要作用是催化燃料的电化学氧化。传统Ni基陶瓷阳极虽然具有较高的催化活性,但其在高温下发生颗粒烧结,在使用碳氢燃料时易积碳,这些问题均会导致电池稳定性大幅度下降。钙钛矿氧化物材料由于结构稳定、抗硫和抗积碳能力强、具有混合离子-电子电导等优点,已经成为目前SOFC阳极材料研究的热点。其中,Sr2Fe2-xMoxO6-δ(SFM)钙钛矿材
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固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种清洁高效的发电装置,其阳极的主要作用是催化燃料的电化学氧化。传统Ni基陶瓷阳极虽然具有较高的催化活性,但其在高温下发生颗粒烧结,在使用碳氢燃料时易积碳,这些问题均会导致电池稳定性大幅度下降。钙钛矿氧化物材料由于结构稳定、抗硫和抗积碳能力强、具有混合离子-电子电导等优点,已经成为目前SOFC阳极材料研究的热点。其中,Sr2Fe2-xMoxO6-δ（SFM）钙钛矿材料具有较高的氧离子电导率和电子电导率,也具有一定的催化能力,因此具有良好的发展前景。为了提高该材料对燃料电化学氧化反应的催化性能,本工作通过在A位掺杂碱金属元素,对SFM和Sr2FeMo0.65Ni0.35O6-δ（SFMN）两种材料进行改性,研究了碱金属元素对材料晶体结构、表面性质和电化学性能的影响。本工作通过EDTA-柠檬酸溶胶凝胶法制备K掺杂的SFM材料。X射线衍射结果显示K的掺杂不会引起SFM晶体结构的改变。碘量测试结果和还原气氛中的热重结果显示,SFM中的氧空位含量随着K掺杂量增加而增加。当K的掺杂量达到0.2时,材料具有最好的电化学活性。以其为阳极,厚度300μm的La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.2O3-δ为电解质,Ba0.5Sr0.5Co0.8Fe0.2O3为阴极的单电池在使用H2和NH3作为燃料时,700 ℃下的最大功率密度分别达到304和295 mW cm-2。本工作还通过柠檬酸溶胶凝胶法制备了Na掺杂的SFMN材料。当Na掺杂量较低时,材料的主相在还原过程中从钙钛矿结构转变为Ruddlesden-Popper结构。当Na的掺杂量达到0.2时,材料主体在还原过程中保持钙钛矿结构。此外,在还原过程中,铁-镍合金纳米颗粒在材料表面析出,颗粒中Ni的含量随Na掺杂量增加而增加。当Na的掺杂量为0.1时,还原后的材料具有最高的氧空位含量,该材料也具有最高的催化活性。以其为阳极的单电池在使用H2和湿CH4为燃料时,850 ℃下的最大功率密度分别达到1495和627 mW cm-2。在CH4气氛中,材料的抗积碳能力随Na掺杂量的增加而提高。
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