基于碳量子点的纳米碳材料直接作为催化剂的性能研究

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碳材料在多年的研究中主要是作为催化剂载体,其新的研究进展是直接作为催化剂广泛应用于包括现代工业、农业、医药等主要领域。寻找和设计一种能够直接作为高效催化剂的纳米碳材料是至关重要的。碳量子点(CQDs)以及修饰的CQDs,引领着零维纳米结构这一新的领域,具有较强的稳定性和生物适应性,同时具有很强且可调的荧光性由于其特殊的物理化学特性,得以在催化剂研究方面广泛的应用。本论文中,从研究 CQDs出发,设计合成了系列掺杂 CQDs以及在半碳化材料中原位生成CQDs,并探究了它们在氢键催化、氧还原反应以及碳氢化合物选择性氧化方面的应用,主要包括以下内容:  (1)通过简单的电化学刻蚀法制备了三种不同尺寸的CQDs,包括大于10nm、5nm和1-4nm的CQDs,并用TEM、HRTEM、UV-Vis、FT-IR、Raman、PL等表征方法研究了催化剂的形貌及基本性质,进而探索了它对系列羟醛缩合反应的氢键催化性能,结果发现5nm的CQDs在可见光照射下对羟醛缩合反应具有良好的催化效果和稳定性。  (2)通过简单的火焰法制备了一系列的单/双掺杂 CQDs,包括 B-CQDs、N-CQDs、P-CQDs、S-CQDs、BN-CQDs、PN-CQDs和SN-CQDs,并用TEM、EDX、XPS、AFM、UV-Vis、FT-IR、Raman、PL等表征方法研究了催化剂的形貌及基本性质,进而探索了它对氧还原反应的催化性能,结果发现BN-CQDs对氧还原反应具有良好的催化效果和稳定性。  (3)利用纤维素和葡萄糖为原料,通过简单的方法制备了系列不同碳化程度(100-900℃)的三维介孔碳球C-3DMPCS和G-3DMPCS纳米碳材料,其中半碳化程度的C-3DMPCS-500和G-3DMPCS-600内部结构中原位的生成部分的CQDs。使用SEM、TEM、BET、Raman等表征方法研究了其形貌和性质,进而在无溶剂、以叔丁基过氧化氢为引发剂、空气中的氧气为氧化剂、可见光照射的条件下,探索了对顺式环辛烯的选择性氧化催化性能,发现半碳化的C-3DMPCS-500和G-3DMPCS-600表现出优异的催化效果。
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