本论文从设计更现实的二阶非线性光学材料的角度出发，采用量子化学方法，研究设计了一类二阶非线性光学材料，即为超碱-硼杂富勒烯体系。我们的设计主要集中于这类复合分子体系本身的稳定性及其非线性光学响应，系统地研究了这些分子的几何结构、电子结构、以及分子一阶超极化率性质，并从理论上验证了电荷转移对改善体系非线性光学响应的巨大影响。本文目的是为设计出具有更优良性质的二阶非线性光学材料，为实验改进和合成新的现实的二阶非线性光学材料提供重要信息。研究工作主要为：通过计算研究和化学直观，我们发现硼杂富勒烯(BC59)与超碱金属(M3O，M=Li, Na和K)无论是在电子学特性还是几何上都具有良好的匹配性，从而设计了超碱-硼杂富勒烯电荷转移复合物。进一步的计算发现，这类复合物具有大的结构稳定性，并且形成了形式上的给体-受体结构(Donor-Acceptor chromophores),表现出了较为优越的二阶非线性光学响应，被高度期待成为优越二阶非线性材料的潜在候选物。