【摘 要】
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随着经济的快速发展,与环境和能源有关的问题已成为全人类面临的重大挑战,寻求可再生能源是解决能源危机和环境问题的有效途径。太阳能是丰富可再生的能源,通过人工光合作用将太阳能转化为碳氢燃料是解决这些问题最有效的途径之一。利用半导体光催化剂,通过光催化水分解和二氧化碳还原反应制备太阳能燃料具有明显的优势。然而,现有光催化剂因催化效率相对较低和催化体系复杂使其尚不能满足人类生产生活的需求。金属-有机框架(
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随着经济的快速发展,与环境和能源有关的问题已成为全人类面临的重大挑战,寻求可再生能源是解决能源危机和环境问题的有效途径。太阳能是丰富可再生的能源,通过人工光合作用将太阳能转化为碳氢燃料是解决这些问题最有效的途径之一。利用半导体光催化剂,通过光催化水分解和二氧化碳还原反应制备太阳能燃料具有明显的优势。然而,现有光催化剂因催化效率相对较低和催化体系复杂使其尚不能满足人类生产生活的需求。金属-有机框架(MOF)材料作为一种新型孔材料,兼具有机分子和金属位点,同时又具有无机半导体的性质,在光催化领域显示出了巨大的研究潜力。因此,本论文新材料的开发和进一步修饰的角度出发,成功制备了一系列MOF材料,并深入探究了该类材料在光催化水分解和CO2还原反应中的构效关系,为制备用于太阳能燃料转化的高效光催化剂提供了思路,主要结果如下:(1)从对MOF进行氨基功能化修饰、异质结构筑和构造催化位点的角度出发,将氨基功能化的MIL-125(Ti)与Cu2O进行复合,形成II型异质结,随后在不同冷等离子体的处理条件下,制备了一系列用于光催化水分解产氢的稳定富Ti3+的MOF基复合催化剂。II型异质结使光生载流子得到有效分离,同时,冷等离子体将Cu2O中的Cu+还原为金属Cu,Ti-MOF中的Ti4+还原为Ti3+,且金属Cu产生的局部表面等离子体共振(LSPR)效应与MOF的配体至金属电荷转移效应进一步将大量电子供给高催化活性的Ti3+,使其可长时间稳定,为光催化反应提供大量的反应位点。经冷等离子体350W功率下处理15分钟得到的复合催化剂光催化产氢性能最佳,最高可达1138μmol·g-1·h-1,是原始NH2-MIL-125(Ti)活性的10.11倍。(2)从对MOF进行金属掺杂以及热解制备MOF衍生物和催化剂形貌调控的角度出发,首先通过软模板法和共沉淀法制备了Cu、Co双金属空心球状MOF,随后将其在Ar气环境的不同温度下进行热解,得到了一系列负载有Cu、Co纳米粒子的氮掺杂碳空心球催化剂。结果表明,空心球结构的构筑可有效提高催化反应过程中的传质速度,同时较大的比表面积增加了催化剂对光的吸收和利用,此外氮掺杂碳骨架有效避免金属纳米粒子团聚。Co、Cu纳米粒子封装在碳层中,使得路易斯酸位点(如金属位点)和路易斯碱位点(如吡啶N)结合到多孔碳中,从而协同催化CO2分子并将其应用于光催化CO2还原产CO反应中。当Cu:Co比例为2:4且热解温度为750°C时得到的催化剂性能最佳,CO产率最高可达47.626 mmol·g-1·h-1。
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