二氧化铈的不同尺寸、形貌以及分散性等物化性能决定了其在紫外吸收、玻璃添加剂和催化氧化等相关领域的应用。由于形貌的遗传性,通过控制前驱体Ce2（CO3）3晶体的形貌即可。因此本文以Ce2（CO3）3晶体为研究对象,为降低实验成本,利用计算机模拟的手段,采用密度泛函理论（DFT）结合从头算分子动力学（AIMD）模拟计算了模板剂十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）调控Ce2（CO3）3晶体形核和生长的影响规律,从而揭示CTAB对铈化合物结晶的调控机理。主要成果如下:利用密度泛函理论研究了三种不同铈盐体系（硝酸盐、硫酸盐、氯化盐）中软模板剂CTAB与Ce3+的相互作用以及成键稳定性。研究表明,在不同铈盐体系下的水环境中,CTAB中只有Br—会与Ce3+发生相互作用并形成Ce—Br键。Ce3+与CTAB中的Br—所形成Ce—Br键的成键稳定性即ICOHP的大小顺序为:ICOHP硝酸体系＜ICOHP硫酸体系＜ICOHP氯化体系,证明了模板剂CTAB在硝酸体系下对制备Ce2（CO3）3晶体形核阶段具有较好的调控能力。采用从头算分子动力学（AIMD）和密度泛函理论（DFT）相结合的方法,计算模拟了三种不同铈盐体系中不同Ce3+浓度及不同铈盐体系中添加沉淀剂CO32-后,各铈盐体系中Ce3+与周围原子的成键作用。当Ce3+浓度比为3时,Ce3+与周围原子成键概率较高,且成键距离较为稳定。在硝酸体系中Ce与CO32-生成的Ce—O键稳定性最强,表明了在制备Ce2（CO3）3晶体的过程中,以硝酸体系作为铈源更容易制备出Ce2（CO3）3沉淀。通过对电子结构、COHP、ICOHP的分析,对比CTAB在Ce2（CO3）3晶体各晶面的吸附情况,发现CTAB在（020）晶面的吸附能力最强,即（020）晶面的生长受到的阻碍最大,使得在平衡状态下该晶面出现的概率最大,说明由CTAB调控出的Ce2（CO3）3晶体形貌是沿（020）晶面生长的一维棒状。然后采用自组装-模板法制备出一维棒状Ce2（CO3）3晶体,通过SEM、XRD等手段对Ce2（CO3）3晶体的相结构、形貌进行了表征,表明实验结果与模拟预测结果一致。