【摘 要】
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氢是最佳的能源选择之一,如何实现高效储氢是关键。TiFe系合金是一种高容量室温储氢合金,具有原料来源广泛、成本低、常温可吸放氢、储氢容量高、吸放氢循环性能好等优势,但该合金苛刻的首次吸氢活化过程严重制约了其实际应用。本文通过采用稀土Sm、La元素部分替代Ti22Fe16Mn3Cr合金中的Ti的方法,并用中频真空熔炼炉冶炼制备含有不同Sm、La元素含量的Ti22-x REx Fe16Mn3Cr（RE
【基金项目】
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内蒙古自然科学基金（2019BS05005）； 内蒙古科技大学创新基金（2019QDL-B11）； 国家自然科学基金（51901105,51961032）； 自治区引进高层次人才科研项目；
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氢是最佳的能源选择之一,如何实现高效储氢是关键。TiFe系合金是一种高容量室温储氢合金,具有原料来源广泛、成本低、常温可吸放氢、储氢容量高、吸放氢循环性能好等优势,但该合金苛刻的首次吸氢活化过程严重制约了其实际应用。本文通过采用稀土Sm、La元素部分替代Ti22Fe16Mn3Cr合金中的Ti的方法,并用中频真空熔炼炉冶炼制备含有不同Sm、La元素含量的Ti22-x REx Fe16Mn3Cr（RE=Sm,La;x=0～0.4）铸态合金,主要研究Sm、La元素替代对TiFe系合金的相组成、微观结构、吸氢活化、储氢动力学、储氢热力学性能的影响。Ti22-xSmxFe16Mn3Cr（x=0,0.1,0.2,0.3,0.4）铸态合金由主相TiFe相和少量的第二相Ti2Fe和Sm相组成。TiFe相的晶胞体积V和晶格常数a随着Sm含量的增加而减小。合金吸氢后相组成为TiFe H、TiFe H2和TiFH相,并且随着Sm取代量的增加,出现了Sm3H7相。合金的晶粒尺寸随着Sm添加量的增加更加细化,产生了更多的相界、纳米晶晶界。合金能在3 MPa氢压、403 K温度下迅速活化。随着Sm添加量的增加,合金首次吸氢孕育期显著降低,活化周期大大缩短。随着Sm含量增加,合金储氢容量先略有增加,而Sm含量在0.1以后,储氢容量逐渐降低。Sm0.1合金在323 K下的最大氢容量为1.633 wt.%。此外,添加Sm对合金储氢动力学性能也有提高。平台压随Sm替代量的增加而升高。Sm0.2合金表现出最小氢化焓变化ΔH,意味着氢化物的热稳定性降低。x=0、0.1、0.2、0.3、0.4合金的最大贮氢容量分别为1.621、1.633、1.54、1.532、1.328 wt.%。Sm的增加使TiFe对TiFe H的平台压力增大。此外,利用Van’t Hoff方程计算了不同温度下加氢/脱氢反应的焓和熵变化。x=0、0.1、0.2、0.3、0.4合金的吸氢焓ΔHab分别为-30.11、-31.67、-26.97、-27.71、-27.4 k J·mol-1H2。Ti22-xLaxFe16Mn3Cr（x=0,0.1,0.2,0.3,0.4）铸态合金相结构为TiFe主相和少量第二相Ti2Fe。吸氢后,合金中存在TiFe H0.06、TiFe H和TiFe H2相,La含量达到0.4时,合金中还会出现La H3相。La替代促进合金的微观缺陷的产生（如位错和晶界）,这利于氢扩散。添加La的合金表现出了优良的活化能力,合金只需一次循环即可正常可逆吸放氢。随着La含量增加,合金储氢容量先略有增加,而La含量在0.1以后,储氢容量逐渐降低。323 K、3 MPa下合金的最大贮氢容量为1.80 wt.%。此外,添加La对合金储氢动力学性能也有提高。平台压力随镧含量的增加而升高。吸氢焓变|ΔH|随La含量的增加先增大后减小。La0.1合金表现出最大的氢化焓变化绝对值|ΔH|,为25.23 k J/mol,这意味着La0.1合金的氢化物是不稳定的。
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