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人类活动导致的温室效应正不断威胁着人类的生存环境,其中化石燃料的燃烧是主要的CO2排放源,约占全球总排放量的30%-40%。为了有效地控制大气中CO2的浓度,国际能源署针对燃煤电厂中CO2的捕集提出了碳捕集和封存技术(CCS),目前这项技术的关键在于寻找高效的CO2吸附剂,介孔硅材料由于比表面积高、孔容孔径可调和稳定性高而成为广泛研究的CO2吸附剂。本文选用介孔硅MCM-41为研究对象,首先对MCM-41的制备条件进行了探索,采用X-射线衍射(XRD)、傅里叶红外(FT-IR)以及氮气吸附脱附分析了不同氨水添加量下的制备的MCM-41的结构性能,拟获得最优吸附量下的MCM-41的制备条件;为了进一步提高MCM-41的吸附性能,采用了两种氨功能化方法(接枝法和浸渍法)将有机胺负载到材料表面或孔道中,并从吸附性能和稳定性方面系统对比了两种方法的优缺点;同时,本文首次通过控制煅烧温度获得不同表面活性剂含量的MCM-41,证实了表面活性剂对MCM-41吸附性能的促进,采用菲克扩散模型计算了氨功能MCM-41中CO2的扩散系数,获得了表面活性剂对氨功能MCM-41捕集CO2的促进机理。围绕该研究思路,本文主要开展了以下工作:①探索了氨水添加量(20、30、40和50 g)对MCM-41的结构性能的影响以及材料结构性能和吸附性能间的联系。采用XRD、FT-IR以及氮气吸附脱附对样品结构等性能进行检测。数据显示氨水添加量为20g时,MCM-41的孔径和比表面积较小,添加量为30和40g制备的MCM-41的孔径均为2.6nm,增大氨水添加量为50g,制备的MCM-41的结构性能和吸附性能均达到最大值,其孔径高达3.95 nm,CO2吸附量为0.75 mmol·g-1。研究结果说明,氨水添加量为50g时所制备的MCM-41的结构性能最佳;孔容孔径较大的MCM-41的CO2吸附量大。②以MCM-41为基底材料,设置有机胺负载量为40wt.%,50w.t%,60w.t%,采用浸渍法(PEI)和接枝法(APTS)改性MCM-41。研究了两种氨功能化方法改性的MCM-41的CO2吸附性能和循环稳定性能,并用吸附动力学模型对吸附过程进行了拟合。研究表明50w.t%PEI和50w.t%APTS改性的MCM-41的吸附性能最佳,25℃、1bar下吸附量为3.53mmol·g-1和2.41mmol·g-1,分别为MCM-41吸附量的4.7倍和3.2倍。五次吸附-解吸循环后PEI改性的MCM-41的吸附量下降了 14.22%,APTS改性的MCM-41的吸附量下降了 5.19%。Avrami模型对两类吸附剂拟合的相关系数最高且平衡吸附量最接近实验值。由此可见,浸渍法和接枝法改性的MCM-41的吸附机理相同,但浸渍法改性的MCM-41的吸附量更高,接枝法改性的吸附剂的循环稳定性更好。③将 MCM-41 原粉于 100、200、300、400 和 550℃ 下煅烧 5h,采用 50%PEI对MCM-41进行氨功能化。对改性前后的所有样品进行结构及吸附性能表征,分析煅烧温度对MCM-41结构的影响以及表面活性剂对MCM-41吸附性能的影响,并采用菲克扩散模型研究了表面活性剂对氨功能MCM-41吸附性能的促进机理。材料结构数据显示,随着煅烧温度的升高,MCM-41中表面活性剂的残留量逐渐减少,孔结构性能逐渐增强,400℃煅烧的样品结构孔容孔径等达到最大值;吸附数据显示,改性前,样品的吸附性能与结构性能呈正相关,改性后结构性能最差的PEI-MCM-41-100℃的吸附量最大,说明表面活性剂在与PEI共同作用时才能提高吸附剂的吸附性能。计算PEI-MCM-41-100/200/300/400/550℃ 中 CO2 的扩散系数可知,PEI-MCM-41-100℃中CO2的扩散阻力最小,由此直接证明,表面活性剂的添加可降低CO2气流在氨功能化介孔硅材料孔道中的扩散阻力。