【摘 要】
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可持续能源储存和转换设备的开发是实现国家“30·60”碳达峰碳中和目标的可靠途径。同时,随着便携式可穿戴电子设备的发展,人们对柔性能量存储设备的需求也日益增加。作为一种高性能的能量存储设备,超级电容器由于结构简单、高功率密度和循环稳定性,得到了广泛的应用和研究。然而实际应用中往往面临各种复杂环境,在低温下超级电容器会由于电解质冻结而丧失功能,即使在室温下也会因为干燥而导致性能降低,外力破坏也会造成
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可持续能源储存和转换设备的开发是实现国家“30·60”碳达峰碳中和目标的可靠途径。同时,随着便携式可穿戴电子设备的发展,人们对柔性能量存储设备的需求也日益增加。作为一种高性能的能量存储设备,超级电容器由于结构简单、高功率密度和循环稳定性,得到了广泛的应用和研究。然而实际应用中往往面临各种复杂环境,在低温下超级电容器会由于电解质冻结而丧失功能,即使在室温下也会因为干燥而导致性能降低,外力破坏也会造成其结构损毁甚至完全失效。因此,以耐低温抗干燥水凝胶电解质为基础,设计组装一体化超级电容器,具有非常重要的研究意义。本文以冻融循环法为基础,采用不同策略制备具有优异耐低温抗干燥性能且机械性能良好的聚合物水凝胶电解质,表面原位聚合聚苯胺电极,设计组装一体化超级电容器,赋予超级电容器耐低温抗干燥性能。主要工作如下:（1）基于离子水合作用,以冻融循环法制备双网络聚乙烯醇/卡拉胶（PVA/KC）水凝胶,并引入氯化锂（Li Cl）制备了耐低温抗干燥PVA/KC/Li Cl（PKL）水凝胶电解质。研究发现,室温下PKL水凝胶抗拉强度1.19 MPa,离子电导率58.1 m S cm-1。DSC测试表明PKL水凝胶冻结温度-29.84℃,而且其在-20℃下能保持柔性且离子电导率为室温下46%,表现出良好的耐低温性能。室温干燥30天后PKL水凝胶重量保持率56%,离子电导率保持44%,表现出良好的抗干燥性能。在电解质表面原位聚合聚苯胺（PANI）电极制备耐低温抗干燥PANI-PKL超级电容器。苯胺浓度为0.3 M,电流密度0.2 m A cm-2时超级电容器比电容为373 m F cm-2。在-20℃下电容保持67%,室温干燥30天后电容保持64%。（2）基于氢键作用,以PVA和瓜尔胶（GG）作为双网络,水和乙二醇（EG）为双溶剂体系,硫酸（H2SO4）作为离子导电介质制备PVA/GG/EG（PGE）水凝胶电解质。研究发现,当水和EG体积比为2:1时,室温下PGE水凝胶抗拉强度1.31 MPa,离子电导率68.2m S cm-1,相比PKL水凝胶分别提高17%和10%。根据DSC测试,PGE水凝胶的冻结温度降至-54.38℃,且在-20℃下其离子电导率达23.6 m S cm-1,耐低温性能更加优异。室温干燥30天后PGE水凝胶重量保持率61%,离子电导率20.8 m S cm-1,表现出优异的抗干燥性能。对于PANI-PGE超级电容器,苯胺浓度为0.2 M,电流密度0.2 m A cm-2时比电容为452.8 m F cm-2,高于PANI-PKL超级电容器。在-20℃下电容保持82%,室温干燥30天后电容保持92%,抗干燥性能相比PANI-PKL超级电容器有显著提升。（3）基于离子水合和氢键协同作用,以PVA和纤维素纳米纤维（CNF）为双网络凝胶体系,同时引入EG和Li Cl,制备耐低温抗干燥PVA/CNF/EG/Li Cl（PCEL）水凝胶电解质。研究发现,当水和EG比例为2:1,Li Cl浓度为2 M时,PCEL水凝胶室温下抗拉强度1.38 MPa,离子电导率61.2 m S cm-1。DSC数据表明PCEL水凝胶冻结温度进一步降至-75℃以下。在-20℃下PCEL水凝胶能保持良好柔性,离子电导率高达32.81 m S cm-1,耐低温性能明显优于PKL和PGE水凝胶。室温干燥30天后PCEL水凝胶外观和体积几乎不变,且离子电导率高达28.2 m S cm-1,抗干燥性能更加优异。苯胺浓度为0.2 M时,PANI-PCEL超级电容器比电容为509.2 m F cm-2,高于PANI-PKL和PANI-PGE超级电容器。同时,器件的耐低温和抗干燥性能也更加均衡,-20℃下电容保持81%,干燥30天后电容保持80%。该论文有图59幅,表4个,参考文献106篇。
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