硫化钼基复合材料的制备及其光催化性能研究

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Mo S2是与石墨稀有相似结构的新型二维材料,具有独特的半导体性质、超薄成膜性、高比表面积,并且其禁带宽度随层数可调(范围为1.2-1.9 e V),在光催化领域具有巨大的应用前景。本论文主要研究了基于Mo S2的复合材料催化剂的制备及其光催化性能。(1)采用化学气相沉积法制备了一种新型的Mo S2/Mo O3/Ti O2三元复合催化剂。通过光降解有机染料罗丹明(Rh B)评估Mo S2/Mo O3/Ti O2三元复合材料的光催化性能。研究表明:Mo S2/Mo O3/Ti O2催化剂中Mo S2-Mo O3的占比很大程度影响了复合材料的光催化能力。当Mo S2-Mo O3占5-15 wt%时,三元复合催化剂展现出快速降解速率,最大降解速率为0.138 min-1。所制备的三元复合催化剂在可见光(λ≥420 nm)照射下,20分钟内可降解超过95%的Rh B溶液(10 mg/L),并且经过五次循环试验后其催化活性依旧。根据三元体系样品比表面积和X-射线光电子能谱(XPS)价带谱分析表明该新型三元复合材料体系能够有效抑制电子-空穴对的复合,并且·O2-和光生空穴对有机物的降解起到关键作用。(2)采用水热法在碳布(CC)上制备了CC/Mo S2/Ti O2三元复合催化剂。对比研究了CC/Mo S2/Ti O2三元复合材料的一步法水热合成和两步法水热合成的性能差异。两步法制备的CC/Mo S2/Ti O2(Ⅱ)三元复合材料晶体质量更优,其吸附能力和光催化能力亦更强。导电碳布既增大了与被降解物的接触,又使材料的回收和再利用变得简单方便。CC/Mo S2/Ti O2三元复合催化剂光降解过程的主要活性物质是·O2-和h+。CC/Mo S2/Ti O2三元复合材料对有机物具有很强的吸附能力,结合催化剂对可见光的吸收和导电碳布输运电子的协同作用促进了光生电子-空穴的有效分离,提高了复合材料的光催化性能。(3)采用一步水热法在碳布上生长CC/Mo S2/Zn S三元复合催化剂,探究了不同前驱体Mo/Zn比制备的三元复合材料的光催化性能。研究发现,当Mo/Zn摩尔比为7:1时,所制备的CC/Mo S2/Zn S三元复合材料光催化性能最优,在90分钟内降解Rh B达90%以上。CC/Mo S2/Zn S三元复合材料的大比表面积的纳米微球结构和其对Rh B增强的吸收能力,提高了复合材料的光催化活性。光生电子从Mo S2的导带迁移到Zn S的导带,然后迁移到碳纤维表面,电子与O2发生反应生成·O2-,空穴生成·OH等自由基,并与有机染料发生反应,促使RhB快速降解。
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