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CO2的过量排放极大地影响了自然界中碳循环的平衡,带来严重的环境问题。为应对能源短缺和气候变化的严峻挑战,提高清洁能源比,运用光催化技术将CO2捕获并转化为高附加值的碳氢化合物燃料已成为科学研究的热点之一。MoO3因其独特的晶体结构、电转换效率高和稳定性高等优点已成为光催化领域的新兴研究对象。本论文相关研究工作以窄带隙MoO3为主要研究对象,通过调控其形貌尺寸来优化其光催化特性,并应用于CO2还原研究。具体研究工作内容如下:
(1)在本工作中,创新性的应用双氧水溶液为形貌调控剂与反应介质,应用水热技术在三维钼网上原位生长MoO3纳米片,并着重考察了双氧水浓度对最终全固态MoO3催化网界面形貌、光电性能、催化活性的影响。因MoO3为正交晶系化合物,易发生交叉分裂自组装,构建出三维多孔结构。研究发现,当双氧水浓度为0.077mol/L时,MoO3纳米片为最薄,结晶性较好,孔隙度最佳。超薄、光滑的MoO3纳米片有利于光生电子快速从MoO3本体迁移至催化界面,缩短电子传输路径距离,抑制光生电对的复合,从而提高光催化还原CO2效率。以制备的MoO3-77为催化剂,经4h光照反应,可生成35.26μmol/L甲醇、30.46μmol/L乙醇,总产量为65.7μmol/L。催化剂经5次循环使用,催化性能无衰减。
(2)在以上研究工作基础上,通过两步水热法将MoO3和带隙较窄的Bi2MoO6结合,成功构建了Bi2MoO6/MoO3异质结,并着重考察了水热时间对Bi2MoO6/MoO3异质结的光电性能、物质结构以及光催化活性的影响。研究发现,以MoO3纳米片作为反应基底,制备的Bi2MoO6/MoO3异质结结构材料为光催化还原CO2提供更多的反应位点。此外,MoO3纳米片上负载的Bi2MoO6颗粒扩宽了可见光的吸收范围,促进光生载流子的分离,从而提升光催化还原CO2产率。水热时间为8h合成的Bi2MoO6/MoO3异质结材料光催化性能为最佳,经过4h光反应,甲醇、乙醇产量分别为47.45μmol/L和35.47μmol/L,总产量为82.9μmol/L。
(1)在本工作中,创新性的应用双氧水溶液为形貌调控剂与反应介质,应用水热技术在三维钼网上原位生长MoO3纳米片,并着重考察了双氧水浓度对最终全固态MoO3催化网界面形貌、光电性能、催化活性的影响。因MoO3为正交晶系化合物,易发生交叉分裂自组装,构建出三维多孔结构。研究发现,当双氧水浓度为0.077mol/L时,MoO3纳米片为最薄,结晶性较好,孔隙度最佳。超薄、光滑的MoO3纳米片有利于光生电子快速从MoO3本体迁移至催化界面,缩短电子传输路径距离,抑制光生电对的复合,从而提高光催化还原CO2效率。以制备的MoO3-77为催化剂,经4h光照反应,可生成35.26μmol/L甲醇、30.46μmol/L乙醇,总产量为65.7μmol/L。催化剂经5次循环使用,催化性能无衰减。
(2)在以上研究工作基础上,通过两步水热法将MoO3和带隙较窄的Bi2MoO6结合,成功构建了Bi2MoO6/MoO3异质结,并着重考察了水热时间对Bi2MoO6/MoO3异质结的光电性能、物质结构以及光催化活性的影响。研究发现,以MoO3纳米片作为反应基底,制备的Bi2MoO6/MoO3异质结结构材料为光催化还原CO2提供更多的反应位点。此外,MoO3纳米片上负载的Bi2MoO6颗粒扩宽了可见光的吸收范围,促进光生载流子的分离,从而提升光催化还原CO2产率。水热时间为8h合成的Bi2MoO6/MoO3异质结材料光催化性能为最佳,经过4h光反应,甲醇、乙醇产量分别为47.45μmol/L和35.47μmol/L,总产量为82.9μmol/L。