【摘 要】
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金属有机骨架（MOFs）纳米多孔材料具有比表面积大、配位种类和方式多样化、形貌可调等优点,能够广泛应用于气体的储存和分离、催化、生物传感和生物医药等领域。其中,二维（2D）导电d-π共轭金属有机骨架（2D-c MOFs）材料具有大孔径、高疏水性和优异的电化学活性等特点,有利于提高电催化性能。本论文利用2D-c MOFs与富含活性位点的硼化物复合,研究复合材料作为电催化剂实现电化学氨合成,主要内容可
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金属有机骨架（MOFs）纳米多孔材料具有比表面积大、配位种类和方式多样化、形貌可调等优点,能够广泛应用于气体的储存和分离、催化、生物传感和生物医药等领域。其中,二维（2D）导电d-π共轭金属有机骨架（2D-c MOFs）材料具有大孔径、高疏水性和优异的电化学活性等特点,有利于提高电催化性能。本论文利用2D-c MOFs与富含活性位点的硼化物复合,研究复合材料作为电催化剂实现电化学氨合成,主要内容可分为以下两部分:（1）以2,3,6,7,10,11-六氨基三苯（HITP）为配体,Co2+和Ni2+为金属节点,通过水热法制备双金属半导体MOFs[CoxNi3-x（HITP）2]。随后,将其与硼纳米片（BNSs）混合得到新型范德华异质结构复合材料[CoxNi3-x（HITP）2/BNSs]。进一步对复合材料进行等离子体改性,制备富含活性位点和缺陷的催化剂[CoxNi3-x（HITP）2/BNSs-P]。CoxNi3-x（HITP）2/BNSs-P复合材料结合了CoxNi3-x（HITP）2的类石墨烯结构、优异的电化学活性和有效捕获氮气以及表面被氧化的BNSs在氮还原反应（NRR）中具有快速质子传输能力和高催化活性等特点。复合材料纳米催化剂表现出优异的NRR性能,电化学测试表明在0.1 M HCl溶液中,NH3产量高达131.6（±2.8）μg h–1mgcat.–1,法拉第效率（FE）为64.08%。以催化剂CoxNi3-x（HITP）2/BNSS-P为N2阳极催化剂组装成液态可充电Zn-N2电池,其峰值功率密度为2.5 m W cm-2和能量密度为240 m W h gzn-1,且在Zn-N2电池放电情况下,NH3的合成速率为15.6（±0.8）μg h-1cm-2。（2）在上述研究的基础上,以HITP为配体,通过水热法制备导电铜基MOFs[Cu3（HITP）2]并与六方氮化硼纳米片（h-BN NSs）复合得到一系列n-n异质结结构的电催化剂[Cu3（HITP）2/h-BN]。该复合纳米催化剂中类石墨烯结构的c MOF为电子提供高速传导的路径,同时单原子铜位点能够嵌入Cu3（HITP）2,进一步采用2D h-BN NSs掺杂调节Cu3（HITP）2的电子结构分布,增强催化剂活性位点附近的N2的吸附和活化,从而有效提高复合纳米催化剂的电化学催化氮气还原性能。将Cu3（HITP）2/h-BN催化剂用于e NRR,其NH3产率可达到142.7（±1.48）μg h-1mg-1cat.,法拉第效率为42.52（±0.34）%。将Cu3（HITP）2/h-BN催化剂组装成液体可充电Zn-N2电池,该电池的峰值功率密度为1.59m W cm-2,能量密度为123.7 m W h gzn-1,且在电流密度为0.01 m A cm-2的放电下,NH3合成速率为8.1（±0.3）μg h-1cm-2。综上所述,本论文以硼掺杂c MOFs构筑异质结构的电化学催化剂,利用2D c MOF优异的电化学活性、大比表面积和2D纳米片富含丰富的活性位点,以及B（N）掺杂2D c MOF造成的金属配位不饱和,或对2D c MOF进行后期改性引入缺陷,从而有利于N2的吸附和活化,实现高产率和法拉第效率的N2电还原,进一步将复合材料催化剂用于构筑Zn-N2电池,在对外供能的同时实现氨气电化学合成。因此,本论文研究为导电MOFs基催化剂的合成及其在电催化氨合成方面的应用奠定了实验基础和理论参考。
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