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光催化技术已经并将继续在环境保护和能源应用中发挥关键作用,来满足当前和未来的能源需求。利用光催化产氢可以储备用之不竭的太阳能,这种技术可以有效地解决因使用化石燃料带来的环境问题。寻求高活性和高稳定性催化剂对光催化产氢技术中的可持续发展是必不可少的。I–III–VI量子点由于其独特的光学性质和广泛可调的带隙,并且不含有毒元素,在可见光驱动的光催化中发挥着重要作用。但是也存在一些不可忽视的缺点,如电子空穴复合率高、光催化稳定性不高以及光催化活性远低于理论预期等。本文主要以Ag-In-Zn-S量子点为基础研究窄带隙光催化剂的结构和性能调控,围绕多元硫化物量子点与碳纳米材料复合催化剂表界面的调控,针对减少量子点的表面缺陷、增强光生载流子的分离效率以及提高光催化效率等问题展开研究。通过量子点表面的配体修饰、构筑0D/2D异质结以及量子点/碳点自组装结构来进一步提高光催化产氢性能,为将来光催化剂的广泛应用提供了一定的实验基础。本文的主要研究内容如下:1.利用简单的一步水热法合成出了一系列混合配体修饰的Ag-In-Zn-S量子点,并对样品的结构、组分、光学性质及反应机理做了研究。实验结果表明在MPA/Cys=5:5(三巯基丙酸/L-半胱氨酸=5:5)的条件下,量子点的产氢率增加了一倍。以抗坏血酸为牺牲剂,MPA/Cys封端量子点的产氢速率高达6.64 mmol·g-1·h-1,且没有任何助催化剂,说明了简单混合配位体法的优越性。进一步的机理研究表明,MPA的引入导致了PL寿命的显著提高和非辐射衰减的减少,这可以归因于MPA的强钝化效应。我们的方法在不影响电荷转移的情况下,为Ag-In-Zn-S量子点进行表面缺陷态调控提供了一种非常简单的策略,对于高效量子点基可见光催化剂开发具有重要的指导意义。2.采用简单的原位生长法合成出了一系列0D/2D Ag-In-Zn-S/RGO异质结,并研究了不同RGO含量复合光催化剂的结构、形貌以及光催化产氢性能。研究结果表明当RGO的引入量为30μL时其光催化产氢量达到所有样品中的最大值,比纯的Ag-In-Zn-S量子点提高了3.1倍,同时也具有很好的稳定性。时间分辨荧光和电化学阻抗研究结果表明光催化效率提升可归因于光生载流子寿命的延长和电荷分离效率的提高。我们这项工作为构筑0D/2D Ag-In-Zn-S量子点/RGO异质结结构提供了简单的合成方法,并且对进一步提高I–III–VI硫化物量子点的活性和稳定性提供了很好的借鉴。3.利用简单的原位生长法成功地构筑出0D/0D Ag-In-Zn-S量子点/碳点复合光催化剂,并研究了制备温度对体系界面结构和光催化活性的影响。结果表明,碳点的引入能够提高体系的电荷分离效率和产氢速率,而升温处理后自组装的Ag-In-Zn-S量子点/碳点具有优异的可见光产氢速率,最高可达8.475 mmol·g-1·h-1,是未团聚态Ag-In-Zn-S量子点/碳点的3.57倍,是原始Ag-In-Zn-S量子点的7.76倍。进一步结构研究表明,随着温度的持续升高,Ag-In-Zn-S量子点/碳点复合体系相互作用增强,形成许多晶畴分割型微区异质结构,能够促进光电子传输并抑制电荷复合。催化性能的显著改善可能归因于当温度升高时,Ag-In-Zn-S量子点/碳点复合体系间通过酰胺键相连,导致界面相互作用增强,有利于载流子分离和转移。利用碳点的结构优势以及界面相互作用增强调控,为构筑窄带隙0D/0D量子点基光催化剂的开发和设计提供了新的观点和方向。