【摘 要】
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硒化铋(BiSe)作为Ⅴ-Ⅵ主族化合物,具有很低的本征热导,显示出比传统的Bi2Se3更好的热电性能。目前,已经商用的主流热电材料是含Te(碲)的化合物,Bi2Te3基、PbTe基等热电材料,受到Te在地球含量少以及毒性大等原因影响,难以大规模投入使用,而BiSe基化合物则规避了Te的各种缺点,有望成为新一代的近室温热电材料。此外,Bi-Se化合物的多种层状结构也为提高材料的热电性能创造了良好的条
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硒化铋(BiSe)作为Ⅴ-Ⅵ主族化合物,具有很低的本征热导,显示出比传统的Bi2Se3更好的热电性能。目前,已经商用的主流热电材料是含Te(碲)的化合物,Bi2Te3基、PbTe基等热电材料,受到Te在地球含量少以及毒性大等原因影响,难以大规模投入使用,而BiSe基化合物则规避了Te的各种缺点,有望成为新一代的近室温热电材料。此外,Bi-Se化合物的多种层状结构也为提高材料的热电性能创造了良好的条件。此本论文对BiSe化合物的合成、掺杂、纳米化改性以及薄膜制备和掺杂进行了实验研究,对所得材料的物性进行了多种物化表征,获得了以下主要结果:(1)Sn掺杂及纳米化的BiSe制备与物性研究。以Bi、Se、Sn的单质作为原料,采用高温固相法的手段,合成Bi1-xSnxSe化合物(x=0,0.1,0.2),并对部分化合物进行高能球磨纳米化处理、晶粒尺寸计算,表明球磨后的粉末晶粒尺寸为原尺寸的约1/7,;球磨前后的样品经放电等离子烧结(SPS)压制成块体,考察其热电性能,结果显示Sn掺杂与纳米化均对提高BiSe的热电性能有所贡献。Sn掺杂降低了载流子浓度,纳米化不仅有效的提高了样品塞贝克系数,使塞贝克系数提高了11.2%,而且影响了压制后块体的各向异性,使得平行SPS方向的电导率有所提高,功率因数则小幅度提高;Sn掺杂增强了声子散射,纳米化减少晶粒尺寸提高声子的界面散射,二者协同作用大幅度降了样品的热导,热导最低在673K时为0.43 W·m-1·K-1,比未经掺杂和纳米化样品的热导降低了46.2%。通过电输运以及热输运的联合优化,在BM-Bi0.9Sn0.1Se样品中,ZT最大值在473K时达到0.32,比BiSe样品提高了31.6%。(2)Sn掺杂BiSe薄膜的制备及表征。以Bi、Sn、Bi2Se3为原料,采用真空热蒸发的手段,制备Bi1-xSnxSe薄膜(x=0.06,0.11,0.18)。掌握了BiSe薄膜的成相的规律,在衬底温度470℃的条件下,BiSe薄膜形成纯相。同时,Sn掺杂的BiSe薄膜,在物相上表现为纯相,薄膜的取向随着Sn掺杂浓度提高而下降;在形貌方面,Sn掺杂会使得薄膜变得粗糙;在电输运性能上表现为载流子浓度降低,电导率降低,迁移率提高,有与BiSe粉末相同的趋势,功率因数小幅度提高。以上的研究结果表明,在BiSe体系中掺入Sn,并加入球磨,薄膜化等其他手段来优化BiSe的热电性能,能在一定范围内优化热电性能;在不同的形貌下(粉末与薄膜),Sn掺杂对于BiSe体系热电性能均有提升。
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