有机太阳能电池（OSCs）近几十年来备受关注,提升OSCs的效率一直是该领域的研究热点。传统的二元OSCs吸收光谱范围有限,限制了单结电池效率的提高,但串联器件的制备流程又过于复杂。基于此,本论文紧密围绕如何有效提升OSCs光电能量转换效率（PCE）这一核心问题,以经典的二元非富勒烯体系PBDB-T:IT-M和PBDB-T-2F:IT-4F为基础进行一系列的器件优化。通过大量的实验,一方面寻找到合适的第三组分优化活性层,增强了光的吸收并改善膜间形貌。另一方面以界面调控为拓展,系统研究了以量子点做为界面修饰层的结构设计,优化了活性层与界面层间的接触,并且增强了内建电场,促进了电荷转移,为OSCs效率的提升找到了更为创新的方法。主要内容如下:1.开发并研究了小分子受体DTF-IC在PBDB-T:IT-M体系中提升电池效率的主要机理。研究发现DTF-IC作为小分子受体在掺杂达到10%时,器件效率可在10.9%的基础上提升至12.14%,这主要得益于短路电流Jsc从16.18 m A/cm2至17.95 m A/cm2的大幅提升。DTF-IC的引入使得给受体在可见光区域形成明显的吸收互补状态,提高了电池在650-690 nm范围内的光子捕获。另外,两个小分子受体DTF-IC和IT-M之间存在能量传递,这有助于提取内部的DTF-IC激子,增强电荷传输并降低电荷重组。级联能级使得双受体之间进行有效的电荷转移,促进了激子的解离以及载流子的传输和收集。同时,DTF-IC可以改善活性层的结晶过程,并保持适当大小的相分离,形成良好的膜间形貌,促进了电荷的提取且抑制了电荷的复合。2.采用CdSe/ZnS量子点（QDs）作为阴极界面修饰层,创新了界面工程提高OSCs光伏性能的新途径。利用该策略,在PBDB-T-2F:IT-4F体系的基础上,PCE由13.0%提高到14.6%。通过形貌分析、电荷转移机理、激子解离与重组机制等方面的研究,阐述了QDs的引入可以有效减少活性层表面缺陷,优化层间接触。QDs修饰层与界面层的协同作用产生更强的界面偶极子,加强的偶极矩可有效降低电极的功函数,增强内建电场,促进电荷转移且减少电荷复合。另外,QDs额外吸收的太阳能在IT-4F与量子点界面上分解为载流子也有助于Jsc的增强。本论文为OSCs效率的提升提出了新的思路和方向。