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随着科学技术的快速发展,如何利用现代分析技术实现小分子的微量检测显得尤为重要。荧光传感是目前非常重要的一种现代分析技术手段,借助特有的荧光性质,使其在环境、化学、能源、食品、生物等应用领域填补了多处空白。其中碳点(Carbondots,CDs)、量子点(Quantumdots,QDs)是构建荧光传感较为普遍的两类代表性材料。基于此,本文利用CDs和QDs分别构建荧光传感实现对小分子的微量检测,并分别探究其响应机理。本文的主要内容包括:
1.通过绿色环保的水热法,以葱叶为原料一步合成N、S共掺杂的CDs且不需要进一步修饰。通过材料表征发现碳点中N、S元素的存在且分布均匀,粒径主要分布在3.5±0.7nm,同时表面含有大量的亲水基团。利用合成的CDs构建荧光传感,与检测的各种氨基酸和阳离子对比,发现对氯化血红素(Hemin)具有良好的选择性响应。在0.5-10.0μM浓度范围内,Hemin浓度与荧光猝灭具有良好的线性关系,最低检测限达到0.1μM,具有较高的灵敏度。通过光谱法、电化学等系统表征探究了Hemin导致CDs荧光猝灭的机理。实验结果说明荧光内滤效应(IFE)和光诱导电子转移(PET)共同作用导致CDs荧光猝灭,其中IFE是主要的猝灭因素。通过高斯理论计算进一步验证了荧光猝灭机理。最后在人血清样品的实际应用中进一步验证了其在临床血液检测中具有巨大的应用价值。
2.通过水溶性CdSQDs为核,17β-雌二醇(E2)为模板分子,多巴胺为聚合单体在Tris-HCl缓冲溶液中合成分子印迹(MIP)。同时对MIP的聚合时间,多巴胺单体的量进行优化。在最佳优化条件下与非分子印迹(NIP)相比,MIP对E2具有明显的特异性。在5-50nM浓度范围内,E2对MIP的荧光增强具有良好的线性关系,检测限是1.2nM。通过实验比较E2、雌酮(E1)和炔醇(EE2)的印迹因子和选择性系数,得出MIP对E2具有明显的选择性。计算不同温度下的结合常数,并结合热力学参数可以推断出MIP与E2之间主要通过氢键与π-π共轭作用。这种相互作用导致MIP辐射跃迁系数增加从而使得荧光强度增强。最后在牛奶样品中测试加标后的E2的含量,具有一定的实际应用前景。
1.通过绿色环保的水热法,以葱叶为原料一步合成N、S共掺杂的CDs且不需要进一步修饰。通过材料表征发现碳点中N、S元素的存在且分布均匀,粒径主要分布在3.5±0.7nm,同时表面含有大量的亲水基团。利用合成的CDs构建荧光传感,与检测的各种氨基酸和阳离子对比,发现对氯化血红素(Hemin)具有良好的选择性响应。在0.5-10.0μM浓度范围内,Hemin浓度与荧光猝灭具有良好的线性关系,最低检测限达到0.1μM,具有较高的灵敏度。通过光谱法、电化学等系统表征探究了Hemin导致CDs荧光猝灭的机理。实验结果说明荧光内滤效应(IFE)和光诱导电子转移(PET)共同作用导致CDs荧光猝灭,其中IFE是主要的猝灭因素。通过高斯理论计算进一步验证了荧光猝灭机理。最后在人血清样品的实际应用中进一步验证了其在临床血液检测中具有巨大的应用价值。
2.通过水溶性CdSQDs为核,17β-雌二醇(E2)为模板分子,多巴胺为聚合单体在Tris-HCl缓冲溶液中合成分子印迹(MIP)。同时对MIP的聚合时间,多巴胺单体的量进行优化。在最佳优化条件下与非分子印迹(NIP)相比,MIP对E2具有明显的特异性。在5-50nM浓度范围内,E2对MIP的荧光增强具有良好的线性关系,检测限是1.2nM。通过实验比较E2、雌酮(E1)和炔醇(EE2)的印迹因子和选择性系数,得出MIP对E2具有明显的选择性。计算不同温度下的结合常数,并结合热力学参数可以推断出MIP与E2之间主要通过氢键与π-π共轭作用。这种相互作用导致MIP辐射跃迁系数增加从而使得荧光强度增强。最后在牛奶样品中测试加标后的E2的含量,具有一定的实际应用前景。