【摘 要】
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目的:在骨修复领域,自体骨移植作为“金标准”,可以有效避免免疫排斥反应,具有良好的修复效果。但其来源有限,而近年来人工骨材料以其具有的巨大潜力越来越受到研究人员的重视。人工骨种植体可以对材料的外形、内部结构和材料的搭配进行个性化设计。甲基丙烯酸酯明胶（GelMA）水凝胶是一种光交联的水凝胶,在光引发的条件下能够通过自由基聚合的方式制备出共价键交联的水凝胶。光交联水凝胶的优势是可以先将预聚物溶液喷涂
【基金项目】
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国家自然科学基金（No.81500897）； 辽宁省教育厅基金 （No.QN2019035）；
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目的:在骨修复领域,自体骨移植作为“金标准”,可以有效避免免疫排斥反应,具有良好的修复效果。但其来源有限,而近年来人工骨材料以其具有的巨大潜力越来越受到研究人员的重视。人工骨种植体可以对材料的外形、内部结构和材料的搭配进行个性化设计。甲基丙烯酸酯明胶（GelMA）水凝胶是一种光交联的水凝胶,在光引发的条件下能够通过自由基聚合的方式制备出共价键交联的水凝胶。光交联水凝胶的优势是可以先将预聚物溶液喷涂到植入物上,然后在原位进行光交联去固化。GelMA具有可以调节的物理化学性能,如通过甲基丙烯酰基取代度来调节机械性能同时其也有良好的生物相容性、较好的热稳定性。这些优势使得GelMA广泛地应用于生物医学工程中。尽管如此,目前的GelMA水凝胶机械性能仍然较差,无法有效修复承力部位骨缺损。因此本实验为了研究GelMA水凝胶的形态及性质,并充分发挥出GelMA水凝胶的优异性能,设计了两部分的实验:第一部分将水凝胶与氧化锆结合,制备出复合支架;第二部分用邻苯二酚基团对水凝胶进行改性,之后作为镁合金涂层,制备出复合材料。研究方法:本文第一部分的研究是以不可降解的骨材料——氧化锆（ZrO2）为基体。制备出具有更优性能的ZrO2-Chitosan-GelMA复合支架。首先通过恒定反应温度、搅拌速度、醋酸溶液浓度和壳聚糖醋酸溶液p H,改变壳聚糖与三聚磷酸钠的质量比来研究壳聚糖纳米微球的制备条件。用动态光散射（DLS）、zeta电位仪以及扫描电子显微镜（SEM）对壳聚糖纳米微球进行表征。之后,以烧结好的多孔氧化锆为基体,通过改变GelMA与壳聚糖的填充比例,得到了ZrO2-Chitosan-GelMA复合支架材料。并对复合支架的形貌、力学性能、溶胀性能、降解性能进行研究。本文第二部分的研究是以可降解的骨材料——WE43镁合金为基体。实验中采用了贻贝启发水凝胶的原理,用盐酸多巴胺改性GelMA水凝胶,制备出来GelMA-DOPA水凝胶。用紫外分光光度计与核磁共振测试证实了GelMA-DOPA水凝胶的合成成功,并对GelMA水凝胶改性前后进行了傅里叶变换红外光谱（FTIR）、溶胀性能与降解性能的表征。用紫外光谱测定的改性水凝胶的吸光度与盐酸多巴胺浓度标准曲线建立联系,基本测定GelMA-DOPA水凝胶中多巴胺的含量。之后采用浸渍提拉法,制备了含有三层水凝胶涂层的GelMA/镁合金和GelMA-DOPA/镁合金。用扫描电镜对镁合金和其水凝胶涂层的形貌进行表征。结果:第一部分研究:用离子交联法改变壳聚糖和三聚磷酸钠的质量比制备出粒径大小可控的壳聚糖纳米微球。用真空渗透法制备出ZrO2-Chitosan-GelMA复合支架。第二部分研究:根据贻贝启发的原理,使用盐酸多巴胺接枝在GelMA水凝胶侧基上实现了GelMA水凝胶的改性,制备出GelMA-DOPA水凝胶。并用浸渍提拉法能制备出GelMA/镁合金和GelMA-DOPA/镁合金复合材料。结论:1.ZrO2-Chitosan-GelMA复合支架同时具有较强的机械性能与理想的生物学性能,也为后续载药复合支架的制备做出了准备。2.成功制备出水凝胶/镁合金复合材料,并对GelMA和GelMA-DOPA两种水凝胶的性能进行对比分析。为后续如何扩展水凝胶的应用范围提供了一个研究方向。
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