【摘 要】
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甲基胺碘化铅（MAPbI3）因具有合适的光学带隙、长载流子寿命、高载流子迁移率等优异的光电特性受到研究者的广泛关注。但MAPbI3存在稳定性差、薄膜缺陷较多等问题,限制了其在钙钛矿太阳能电池中的应用。因此,本文采用了三种方法对钙钛矿薄膜进行优化,包括重结晶工艺、碱金属离子掺杂以及准二维钙钛矿钝化,提高了器件效率和稳定性。本文的主要研究工作如下:首先,采用逆溶解度诱导结晶法（Inverse solu
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甲基胺碘化铅（MAPbI3）因具有合适的光学带隙、长载流子寿命、高载流子迁移率等优异的光电特性受到研究者的广泛关注。但MAPbI3存在稳定性差、薄膜缺陷较多等问题,限制了其在钙钛矿太阳能电池中的应用。因此,本文采用了三种方法对钙钛矿薄膜进行优化,包括重结晶工艺、碱金属离子掺杂以及准二维钙钛矿钝化,提高了器件效率和稳定性。本文的主要研究工作如下:首先,采用逆溶解度诱导结晶法（Inverse solubility induced crystallization）制备了 MAPbI3钙钛矿单晶。实验表明:当浓度为1.0 M的钙钛矿前驱液从50℃升温至110℃时,得到的MAPbI3钙钛矿单晶最大尺寸为12mm。以此单晶为基础,可在室温条件下采用重结晶法制备钙钛矿薄膜,并无需高温退火。由此得到的钙钛矿薄膜晶粒间排列紧密无空隙,其平均晶粒尺寸从200 nm增加到480 nm,且光吸收系数由1.01增加到1.34。这归因于逆溶解度诱导结晶工艺提纯和优化了MAPbI3钙钛矿前驱液摩尔比,并由重结晶工艺得到的钙钛矿薄膜形貌得以优化。其次,通过调节LiF的掺杂浓度,研究碱金属离子Li+的掺杂对MAPbI3薄膜形貌和光电性质的影响并得到LiF的最佳掺杂浓度。当LiF掺杂浓度为0.1 mol/L时,平均晶粒尺寸从200 nm增加到420nm,缺陷态密度由1.93×1015cm-3降低到1.25×1015 cm-3,荧光寿命从46.9ns延长到159.7 ns。这是由于LiF的掺杂减少I-Frenkel缺陷的形成,起到了钝化的作用。基于ITO/SnO2/MAPbI3/Spiro-OMeTAD/Ag结构的电池其效率由原来的15.3%提高到19.5%,Jsc从19.07mA/cm2提高到 24.25 mA/cm2,EQE（External Quantum Efficiency）的最大值从 41%提高到了 70%。器件性能的提高源于薄膜缺陷态密度减少,抑制了非辐射复合,有利于载流子的提取与分离。最后,将PEAI通过反溶剂旋涂在CH3NH3PbI3钙钛矿薄膜上,在三维钙钛矿与空穴传输层的界面形成准二维钙钛矿,器件的填充因子从47.3%提高到65.8%,光电转换效率由9.9%提升至14.1%。同时,未封装器件在室温、相对湿度30%-60%环境下存放1000h后电池效率仍能保持初始效率的90%,这表明PEA+能够减少钙钛矿薄膜表面缺陷,并有效隔绝了水和氧,从而减缓了钙钛矿薄膜的分解速度,从而使器件的稳定性得以明显改善。
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