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随着环境能源问题的日益严峻,人们对清洁能源的需求也越来越迫切。氢气作为最理想的清洁能源之一,在许多领域都有非常重要的应用,尤其是作为质子交换膜燃料电池的燃料。通常氢气主要是通过碳氢化合物重整,再经过一个水煤气转换反应才能得到。经过这些过程生产的氢气中有约1%的CO残留。这些CO可以导致燃料电池的Pt电极中毒。目前,CO优先氧化（CO-PROX）是最有前途的一种氢气净化方式。而在一个宽的温度操作窗口实现CO完全转化（≥99%）仍然面临着巨大的挑战。因此,合成高效、经济的CO-PROX催化剂是非常必要的。目前来说,CO-PROX催化剂主要包括两类:铜铈基催化剂和贵金属催化剂。其中以Pt基催化剂为代表的贵金属催化剂备受关注。尽管贵金属催化剂具有很好的CO吸附能力,但是其CO-PROX温度操作窗口仍然比较窄。通过设计有效的载体来进一步提高贵金属的分散性,促进其低温性能的提升,拓宽其CO优先氧化的温度操作窗口是提升贵金属催化剂性能的有效手段之一。H2O/OH是地球上丰富的分子,在许多化学反应和多相催化反应中扮演着重要的角色。在PROX反应中,H2O/OH的出现可以增强催化剂的活性,但其增强机制仍不是十分清楚。因此揭示相应的反应机理和确认催化活性位点是合理设计催化剂,提升PROX性能的关键。本论文以含镁富羟基载体上负载Pt基催化剂为主要研究对象,通过表面羟基化手段增强了Pt物种与载体之间的相互作用、提高了Pt催化剂的原子利用率、增加了表界面催化活性位点。所合成的催化剂在具有高的转化率和稳定性的同时,还表现出宽的CO-PROX温度操作窗口。所获得的主要研究结果如下:1、富羟基Mg（OH）2载体的动力学控制合成:利用水热合成反应,通过改变反应温度和反应时间合成了各向异性生长的六边形Mg（OH）2纳米片。研究发现Mg（OH）2纳米片的生长符合奥斯特瓦尔德熟化过程。随着反应温度的增加,Mg（OH）2纳米薄片的厚度从7.6 nm生长到了24.0 nm,直径从18.2 nm增加到30.2nm。Mg（OH）2纳米片厚度的晶粒生长动力学满足方程D5=7.65+6.9×108exp（28.14/RT）。在Mg（OH）2纳米薄片上沉积5 wt%Pt纳米颗粒后,厚度为7.6nm的Mg（OH）2表现出最好的PROX性能。该催化剂拥有140200 oC的温度窗口,这主要是由于Mg（OH）2纳米薄片具有大的比表面积,更容易产生表面活性羟基,与Pt形成一个强的化学相互作用。该研究结果可为可控合成富羟基氢氧化物载体,并应用于质子交换膜燃料电池催化剂提供新的设计思路。2、以羟基化MgO为载体的Pt-Ni纳米合金复合材料的合成及其PROX性能:以MgO为载体,通过引入表面羟基化,合成了不同质量比的Pt-Ni纳米合金复合材料。其中Pt-Ni合金（Pt:Ni的质量比=5:0.5）负载在羟基化的MgO纳米薄片上表现出最佳的CO-PROX催化性能:拥有宽的温度操作窗口（即,100-200oC）和优异的耐久性（在180 oC可以保持50 h）。该复合材料表现得最佳的催化性能与Pt、Ni物种和羟基之间具有协同作用密切相关。首先,羟基可以稳定表界面NiPt-（OH）x的活性位点,微量的Ni有利于降低Pt的d电子中心,在一定程度上控制CO的吸附能力,但不影响对O2的活化能力。其次,束缚在界面上的羟基可以锚定Pt-Ni纳米合金,参与CO优先氧化反应,并形成中间产物*HCO3。这项工作的发现可为许多纳米级合金-氧化物复合材料的活性位点的表界面工程调控提供一些借鉴。3、Mg2+诱导NiO纳米晶表面羟基化及对PROX性能影响:通过共沉淀、退火和湿浸渍三步法,合成了系列0.5 wt%Pt/Ni1-xMgxO催化剂。测试结果表明,Mg2+成功掺杂到NiO晶格中,形成了纳米级固溶体,同时在固溶体表面产生了不同程度的羟基化。进一步分析发现,这些表面羟基在CO-PROX条件下可有效稳定Pt2+活性位点,并且在羟基的辅助下形成的碳酸氢盐物种可快速分解产生CO2。其中0.5 wt%Pt/Ni0.5Mg0.5O表现出最宽的温度操作窗口（100-200 oC）和好的稳定性（在200 oC时,100%CO转化率可达到50 h以上）。该研究可以启发人们发现更多新型的富羟基载体,提高贵金属的利用效率。4、Pt/MgCo2O4复合材料中羟基对Pt原子级分散的裁剪作用:利用水热法合成了表面羟基化的含镁尖晶石氧化物,再采用湿浸渍法成功在富羟基载体上制备了具有原子级分散的Pt催化剂。原子级分散的Pt催化剂的形成与两方面因素密切相关。其一是在MgCo2O4尖晶石中,氧离子的位置参数u>0.375,使其具有较大四面体空间,可为高氧化态的Pt提供了有效的占据位点;其二桥型羟基的裁剪作用助力形成Pt-OH-Pt或Pt-OH-载体物种,避免了Pt团聚形成大的纳米颗粒。两个因素的协同作用使Pt通过Pt-O界面键强锚定在载体表面,极大地提高了Pt物种的利用率。在CO-PROX反应中,Pt负载量仅为0.23 wt%的MgCo2O4负载的单原子位点Pt催化剂在80 oC低温条件下就可以实现100%的CO转化,温度操作窗口可拓宽到80-200 oC。在催化过程中,羟基与CO反应形成了甲酸盐中间物种（*COOH）,该物种可以快速分解成为CO2,加快了PROX催化反应的进行。这些发现将为制备其它金属单位点催化剂提供有价值的参考。