【摘 要】
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杂原子掺杂能够改善碳材料电荷分布、表面浸润性和赋予其赝电容,成为目前改善碳基超级电容器性能的有效策略。尤其,多元掺杂有利于增加电化学活性位点数量和产生协同作用,然而杂原子掺杂碳材料的合成总是涉及高温热处理过程,常常导致官能团的不可控转化,尤其是多种杂原子共同掺杂过程使得官能团精确控制变得更加困难,这大幅抑制了电化学构效关系的研究和性能提升。本文以氟代氨基苯酚-甲醛共聚树脂为前驱体,提出低温部分脱氟
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杂原子掺杂能够改善碳材料电荷分布、表面浸润性和赋予其赝电容,成为目前改善碳基超级电容器性能的有效策略。尤其,多元掺杂有利于增加电化学活性位点数量和产生协同作用,然而杂原子掺杂碳材料的合成总是涉及高温热处理过程,常常导致官能团的不可控转化,尤其是多种杂原子共同掺杂过程使得官能团精确控制变得更加困难,这大幅抑制了电化学构效关系的研究和性能提升。本文以氟代氨基苯酚-甲醛共聚树脂为前驱体,提出低温部分脱氟碳化和碱活化策略,首次合成了吡咯氮、氢醌羟基/醌羰基和氟原子共掺杂碳材料,有效控制了多元杂原子掺杂构型,作为超级电容器电极材料在硫酸电解液中表现出良好的比电容、倍率性能和循环稳定性。（1）以水热合成2-氨基-4-氟苯酚-甲醛共聚树脂为前驱体,提出低温部分脱氟碳化和碱活化热解策略,得到构型可控的氮氧氟共掺杂碳材料,其中三元杂原子的构型为具有赝电容活性的吡咯氮、氢醌羟基和醌羰基和半离子C-F键,通过多种表征方法证明了热解过程中树脂向无定形碳材料的转变。（2）为了阐明氮掺杂构型转化机理,本文设计了无KOH的两步碳化对比实验,通过XPS进行元素化学状态分析,证实KOH活化热解可以促进吡啶氮向吡咯氮构型的转变同时向碳材料中引入氢醌羟基和醌羰基。（3）为了确认多元掺杂中氟掺杂的作用,本文还设计了参比样品无氟掺杂的2-氨基苯酚-甲醛树脂衍生碳材料。两种碳材料的结构高度相似,同样表现出优异的电容性能与循环稳定性,但是与2-氨基苯酚-甲醛树脂衍生的氮氧共掺杂碳材料相比,2-氨基-4-氟苯酚-甲醛共聚树脂衍生的氮氧氟共掺杂碳材料表现出更高的倍率性能,证实了氟掺杂能够增强杂原子共掺杂碳材料导电性和改善双电层电容性能,进而有效提升倍率性能。（4）本文将低温部分脱氟碳化和碱活化热解策略拓展到合成4-氨基-2-氟苯酚-甲醛共聚树脂衍生碳材料,进一步证实KOH活化热解促进了吡啶氮向吡咯氮的转化和氟掺杂可以有效提升杂原子掺杂碳材料倍率性能。
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