【摘 要】
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近几十年来,能源危机环境恶化已经成为人口增长和工业化的一大挑战。为了实现可持续的绿色发展,研究者们发现氢气拥有无限的潜力去代替矿物燃料。而光催化分解水制氢在可再生能源领域具有重要意义。Zn In2S4是一种广受关注的具有可见光响应能力的半导体材料,是太阳光分解水产氢的重要催化剂之一。但是根据近些年实验研究表明,Zn In2S4因其光生载流子容易复合,其光催化分解水制氢性能受到限制。因此想要进一步提
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近几十年来,能源危机环境恶化已经成为人口增长和工业化的一大挑战。为了实现可持续的绿色发展,研究者们发现氢气拥有无限的潜力去代替矿物燃料。而光催化分解水制氢在可再生能源领域具有重要意义。Zn In2S4是一种广受关注的具有可见光响应能力的半导体材料,是太阳光分解水产氢的重要催化剂之一。但是根据近些年实验研究表明,Zn In2S4因其光生载流子容易复合,其光催化分解水制氢性能受到限制。因此想要进一步提高Zn In2S4光催化制氢的能力,还需要对其进行改性。研究发现,Zn In2S4的光吸收能力、光生电子空穴的激发、迁移和复合可以通过构筑异质结去调整。因此,第一部分工作运用“刻蚀-生长法”以Zn In2S4为前驱体提供锌源,与二甲基咪唑反应生成Zn In2S4/ZIF-8原位异质结。多项表征证明所制备的样品中ZIF-8纳米粒子的存在。制氢测试结果显示该材料具有良好的光催化性能,其可见光下的氢活性为610.5?mol g-1 h-1,在420 nm的可见光照射下表观量子产率高达4.3%,并且表现出了较好循环稳定性。对材料的能带结构进行研究发现,运用“刻蚀-生长法”合成的Zn In2S4/ZIF-8具有紧密接触的界面以及匹配的能带结构,可以加速光生电子空穴的分离和迁移,从而提高样品的产氢速率。第二部分工作运用原位硫化法,通过在不同浓度Na2S·9H2O水溶液中进行水热反应,将Zn In2S4/ZIF-8样品进一步转化成具有硫缺陷的Zn In2S4/Zn S样品。多种表征结果证明了Zn In2S4/Zn S样品中硫缺陷的存在。且该材料表现出优异的光催化性能,其可见光下的氢活性为2938?mol g-1 h-1,在420 nm的可见光照射下表观量子产率高达19.7%,并且表现出了良好循环稳定性。通过电子顺磁共振检测活性氧物种,以及紫外漫反射光谱及其莫特-肖特基曲线对材料的能带结构进行研究,证实了Zn In2S4/Zn S是带硫缺陷的具有阶梯(S)型电荷转移机制的异质结光催化剂。该种电荷转移机制最大程度地保留了光生电子空穴的氧化、还原能力。同时,在异质结中产生的内建电场会促进光生载流子的迁移和分离,从而更有效地提高了光生载流子的寿命。另外,样品中硫缺陷的存在可以进一步增强内建电场的强度,提升光材料的光吸收能力。在以上因素的共同作用下,具有硫缺陷的Zn In2S4/Zn S材料得以表现出优异的光催化制氢活性。
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