SBA-15负载的纳米金属粒子用于CO的催化氧化研究

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纳米催化是当前催化领域和材料领域的研究热点,而在介孔材料的纳米孔道限制空间内制备金属纳米粒子又为纳米催化剂的制备提供了一种新的有效的途径。本论文以介孔材料SBA-15 为载体,通过载体表面功能化-离子吸附-焙烧-还原的步骤,制备出高分散的金属纳米催化剂Cu/SBA-15,Ag/SBA-15 和Ag-Cu/SBA-15。XRD和TEM均表明,金属纳米粒子均匀分散于SBA-15 的纳米孔道内,粒子平均大小只有4-5nm。同时,负载金属纳米粒子后,SBA-15的孔道结构仍然能很好地保持。以CO的催化氧化为模型反应,考察了Cu/SBA-15,Ag/SBA-15 和Ag-Cu/SBA-15 纳米催化剂的催化性能。它们的催化活性顺序为:Cu/SBA-15<Ag-Cu/SBA-15<Ag/SBA-15。特别是Ag/SBA-15催化剂,即使是在富H2气氛下,对CO氧化也表现出较高的活性和选择性。当反应温度为80℃时,CO转化率为48%,相应地生成CO2的选择性为28%。该活性与选择性水平与文献中报道的某些纳米Au催化剂相当。以Cu/SBA-15 为例子,详细考察了粒子大小、金属负载量、焙烧温度和还原温度对催化活性的影响。结果发现高分散的氧化铜粒子比大粒子更容易发生氧化还原反应,而高分散的金属Cu 粒子是催化活性中心。催化剂焙烧温度和还原温度都对催化活性有重要影响。在我们所考察的范围内,500℃焙烧,550℃还原,可以得到最高的催化活性。
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