【摘 要】
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抗生素的大量使用致使抗生素污染问题的凸显,而传统的处理方法已经难以满足高效去除的要求。新兴的半导体光催化技术被认为是一种清洁、高效、低成本的处理方法。在众多的半导体光催化剂中,新兴的类石墨相氮化碳(g-C3N4)受到广泛关注。本文综述了g-C3N4的研究进展,并探究了不同的半导体材料通过构建异质结改性g-C3N4的方法。利用X-射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、
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抗生素的大量使用致使抗生素污染问题的凸显,而传统的处理方法已经难以满足高效去除的要求。新兴的半导体光催化技术被认为是一种清洁、高效、低成本的处理方法。在众多的半导体光催化剂中,新兴的类石墨相氮化碳(g-C3N4)受到广泛关注。本文综述了g-C3N4的研究进展,并探究了不同的半导体材料通过构建异质结改性g-C3N4的方法。利用X-射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、紫外-可见漫反射(UV-Vis DRS)以及光致发光光谱(PL)等对g-C3N4基复合材料进行了表征,分析了其物相结构、化学成分、形貌和光吸收性能。以四环素(TC)为目标污染物进行光催化降解实验,探究了不同实验条件对光催化效果的影响,最后进行了自由基捕获试验推测其可能的光降解机理。本文的主要研究内容及结果如下:(1)采用简易沉淀和煅烧法制备SrMoO4,通过湿法浸渍法将SrMoO4负载到g-C3N4上形成了SrMoO4/g-C3N4Ⅱ型异质结,通过在可见光下降解四环素溶液,测试了催化剂的光催化活性。实验结果表明:SrMoO4/g-C3N4二元复合材料的光催化降解性能较纯g-C3N4有显著的提高,SrMoO4负载质量比为20%的复合材料在可见光的照射下,四环素经过120min的催化反应降解率约为80%。基于表征结果和自由基捕获实验得出SrMoO4/g-C3N4复合材料优异的光催化性能归因于SrMoO4的负载拓宽了g-C3N4的带边位置,增加了对可见光的吸收利用率,形成的Ⅱ型异质结有利于光生载流子的分离,降低了光生电子-空穴的复合率,进而提高了光催化性能。(2)采用一锅水热法成功将Mn0.2Cd0.8S负载到了g-C3N4上形成了Mn0.2Cd0.8S/g-C3N4Ⅱ型异质结,在外加H2O2氧化剂的条件下,测试了催化剂的光催化活性。实验结果表明:Mn0.2Cd0.8S/g-C3N4协同适量的H2O2能有效提升光催化材料的降解性能。Mn0.2Cd0.8S负载比为10%的Mn0.2Cd0.8S/g-C3N4复合材料协同18 m M H2O2在可见光的照射下,四环素经过120 min的催化反应降解率达到95%以上,远优于纯g-C3N4的光催化活性。基于表征结果和自由基捕获实验得出Mn0.2Cd0.8S/g-C3N4优异的光催化性能一是由于H2O2的助催化作用,但更重要的是窄带隙半导体Mn0.2Cd0.8S与g-C3N4有良好的能带匹配,形成的复合材料利用各自的优势和协同作用实现高效的降解四环素的光催化性能。(3)为了进一步提高SrMoO4/g-C3N4的光催化活性,将Ag2Mo O4通过原位沉积负载到SrMoO4/g-C3N4上形成了Ag2Mo O4/SrMoO4/g-C3N4三元复合材料。通过降解四环素溶液,测试了复合材料的光催化性能。降解实验结果表明:Ag2Mo O4的引入提高了反应的速率,加快了反应的进程,可见光照射20min,Ag2Mo O4负载比为20%的三元复合材料对TC的降解率就达到了70%。UV-Vis DRS的结果表明Ag2Mo O4的引入进一步拓宽了可见光的吸收范围,提高了太阳光的利用率,PL的结果表明Ag2Mo O4/SrMoO4/g-C3N4三元复合材料较SrMoO4/g-C3N4的光生载流子复合率明显降低了,进一步提高了可将光催化活性。基于自由基捕获实验推测Ag2Mo O4/SrMoO4/g-C3N4三元复合材料的电荷路径转移满足Z型和Ⅱ型结合的方案。
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