本文基于量子力学和统计物理学基本原理,利用电子结构计算方法和正则过渡态理论方法以及正则变分过渡态理论方法和小弯曲多维量子隧穿,对最简单Criegee中间体与酮类分子转化的微观机制进行了研究。探索了最简单Criegee中间体与丙酮及甲基乙烯酮分子,形成分子间络合物,进一步发生转化。具体如下:理论研究结果表明:为了定量描述最简单Criegee中间体与丙酮及甲基乙烯酮分子络合物之间转化的微观机制,需要可靠的几何结构、零点振动能和单点能。计算结果证明了耦合簇理论方法DF-CCSD（T）-F12b在基组jun-cc-p VDZ水平下能够获得关键驻点可靠的几何结构和零点振动能。然而对于单点能计算,需要包含耦合簇理论方法微扰四阶激发,即复合能量方法W3X-L能够获得定量的能垒高度。为了全面得到最简单Criegee中间体与丙酮及甲基乙烯酮分子络合物之间转化的势能面信息,计算结果验证了密度泛函理论M11-L结合基组MG3S能用来可靠描述最简单Criegee中间体与丙酮及甲基乙烯酮分子络合物之间转化势能面信息。为了定量描述最简单Criegee中间体与丙酮及甲基乙烯酮分子络合物之间转化的快慢,基于统计物理学基本原理,采用二级计算策略进行反应动力学计算。高水平电子结构方法下正则过渡态理论方法的热力学参数信息与密度泛函理论水平下正则变分过渡态理论和小弯曲多维量子隧穿修正的直接动力学计算相结合。计算获得了实验精度范围内的反应动力学参数。计算结果揭示了最简单Criegee中间体与丙酮及甲基乙烯酮分子络合物之间转化的微观机制是逐步完成,修正了以前研究结果认为是一步完成。并且这个逐步的反应机制也是其他的Criegee中间体与醛类分子转化的微观机制。理论反应动力学验证了实验结果的可靠性,并补充了理论数据。为大气模拟做出了贡献。