长寿命有机室温磷光材料制备及生物标志物检测

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室温磷光(RTP)作为一类长寿命发光材料,由于其斯托克斯位移大、信噪比高,在生物成像、化学传感器、信息安全领域引起极大关注。近年来,具有绿光激发的大尺寸长寿命室温磷光晶体以及水环境中实现全色长寿命室温磷光等工作鲜有报道。因此本文集中开发具有绿光激发以及水环境中具有全色长寿命磷光,并探索其发光机理以及在生物标志物领域的运用。主要研究内容如下:(1)长寿命室温磷光材料由于其独特的光学特性,有望在安全信息、医学诊断、分子成像等领域得到应用。传统的室温磷光材料主要由紫外光激发,因此合成具有可见光激发的长寿命室温磷光材料仍然是一个挑战,尤其是能被绿光激发的长寿命室温磷光材料更是少之又少。本文提出了一种在水环境中构建氢键网络的可行且简洁的化学策略,成功制备了大尺寸、绿光激发和激发依赖性的长寿命室温磷光晶体(m,p/CDs-ME)。该晶体的室温磷光性能表现出强烈的激发依赖性,可实现从蓝色到红色的全范围可见光调谐。重要的是,室温磷光晶体的最大激发波长约为500 nm,属于绿光激发。m,p/CDs-ME悬浮液在500 nm激发下呈现长寿命磷光(130ms),可成功运用于多巴胺检测。该工作不仅为大尺寸长寿命室温磷光晶体的开发提供了很好的借鉴性,同时也拓展了长寿命室温磷光材料在绿光激发检测生物标志物方面的应用范围。(2)长寿命RTP材料由于其独特的长寿命发光和无背景自发荧光等特性,在生物和化学传感领域得到了广泛的应用。然而,在水溶液中实现全色室温磷光仍然是一个巨大的挑战。在此,通过构建氢键网络结构,报道了一种在水环境中实现碳点基复合材料(m,p-CDs@CA,e,s-CDs@CA,n-CDs@CA,t,p-CDs@CA,p,pCDs@CA)的高稳定性和全色室温磷光的可行策略。我们制备出的m,p-CDs@CA复合材料呈现深蓝色室温磷光,磷光量子产率为23.2%,寿命为1.74s,余辉可持续12s以上。更重要的是,m,p-CDs@CA复合材料因其出色的稳定性、分散性和长寿命的室温磷光特性而成为检测生物标志物的理想材料。M,p-CDs@CA悬浮液对生物标志物5-羟基吲哚-3-乙酸(HIAA)和血清素(5-羟基色胺,HT)的检测限低至5.61nM和550 nM。同时,即使在血浆和尿液中存在其他竞争物的情况下,该传感器依然表现出优异的选择性,在临床分析中具有潜在应用价值。
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