半导体材料激发态非线性折射动力学研究

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半导体材料可用作整流器、光伏电池、红外探测器、发光材料,在全光开关、激光防护、光存储和光学信息处理等方面都具有广阔的应用前景。对半导体材料的光学非线性动力学的研究具有很重要的实际意义。本论文主要围绕几种有机和无机半导体材料的激发态折射动力学进行研究,包括简并和非简并两种情况,论文的主要研究内容如下:  采用简并泵浦探测4f相位成像技术,研究了有机半导体C60/甲苯溶液在532nm的激发态非线性折射。采用五能级模型,利用已知的能级寿命,确定了C60第一单重态激发态和第一三重态激发态的吸收截面以及折射体积的大小和符号。采用与受激瑞利翼散射相关的双光束耦合理论解释了甲苯溶剂中能量转移的现象。数值模拟确定了甲苯的克尔折射率和分子取向弛豫时间。讨论了甲苯溶剂中双光束耦合对C60/甲苯溶液非线性的贡献。  基于三能级模型的激发态折射理论,结合泵浦探测4f相位成像实验,研究了有机半导体PbPc(CP)4/DMF溶液在532nm的简并单重激发态慢恢复非线性动力学。首先,采用双4f相位成像技术,研究了PbPc(CP)4/DMF溶液在500-600nm绿光到红光波段的三阶光学非线性。定性解释了非线性吸收系数和非线性折射率随波长指数增长的色散关系。采用一个简化的单重态三能级模型来解释PbPc(CP)4慢恢复的非线性动力学响应,数值拟合得到了第一单重态激发态的吸收截面和折射系数。用一个光强依赖的纯克尔效应解释了溶剂DMF的光学非线性折射。同时还进行了纳秒和皮秒的Z-scan对比实验来证实单重态三能级模型的正确性。  将PO(phase object)泵浦探测技术扩展到非简并领域,研究了ZnO和ZnS单晶中强自由载流子非线性折射。结合自由载流子的光学非线性理论,研究了ZnO中快恢复的自由载流子折射,以及ZnS中纯自由载流子折射。结合非简并泵浦探测理论,通过数值拟合分别确定了ZnO和ZnS在不同探测波长的非简并双光子吸收系数,自由载流子寿命,自由载流子吸收截面和折射系数。用一个快的自由载流子复合过程解释了ZnO中由自由载流子吸收和自由载流子折射分别确定的载流子寿命的差别,分析了ZnO和ZnS的自由载流子吸收截面和折射系数的色散关系。  利用非简并PO泵浦探测技术研究了ZnSe和CdS单晶中束缚电子和自由载流子非线性折射。结合束缚电子和自由载流子的光学非线性理论,研究了ZnSe中束缚电子克尔效应和自由载流子折射的竞争,分析了CdS中自由载流子折射与强束缚电子克尔效应。结合非简并泵浦探测理论,通过数值拟合分别确定了ZnSe和CdS在不同探测波长的非简并双光子吸收系数,自由载流子寿命,非简并束缚电子克尔折射率,自由载流子吸收截面和折射系数。解释了CdS中窄禁带宽度引起的强束缚电子克尔效应,详细比较了ZnSe和CdS的实验结果。
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