高铝粉煤灰（high alumina fly ash,简称HAFA）是我国的特色二次资源,年产生量超2500万吨,其中莫来石和α-氧化铝（俗称刚玉）含量之和高达70%,在冶金工程领域中,通常将其作为非传统富铝资源进行氧化铝的提取,但是该利用途径成本高,效率差等问题一直影响着其工业化的大规模应用。而鉴于粉煤灰与传统陶瓷原料成分相似,且以粉煤灰制备陶瓷的工艺流程短,成本较低等优势,可以解决我国在陶瓷行业原料短缺的问题,因此将粉煤灰等二次资源大批量地作为陶瓷传统原料的替代品具有重要的意义。但已有研究存在着陶瓷性能提升机理不清、性能提升空间有限等突出问题。本论文针对上述问题,提出将颗粒级配理论中最密堆积模型应用在陶瓷制备工艺当中,通过开展原料粒度对陶瓷性能影响的研究,从微观层面揭示其性能变化的规律与原因;通过添加溶胶凝胶法制备的莫来石前驱体、不同金属氧化物助剂等方式,探索提升陶瓷性能新方法,并系统进行相关的性能分析与微观结构变化研究。论文取得如下进展:（1）以时间为变量,采用碱活化法预处理粉煤灰。通过分析不同时间下粉煤灰的物相与化学成分的变化规律,成功制备了能够在陶瓷成型时生成二次针状莫来石的预处理陶瓷原料。最终得到最优工艺条件为:100g/L的Na OH在95℃、液固比为10:1时处理180分钟。（2）阐明了原料粒度对陶瓷性能的影响规律,得到了最佳的粒度级配。通过研究不同粒级对陶瓷微观结构与宏观性能的影响规律,发现粒度越小陶瓷致密度越高,但强度有所降低。为综合考虑陶瓷增强增韧的目的,借助颗粒级配理论和Furnas模型,最终确定以50μm-30μm和＜30μm的预处理粉煤灰为陶瓷原料时,可以得到理论致密度最佳的陶瓷胚体,以此方式制备的陶瓷表现出优异的物理性能,体密度:2.29g/cm~3,抗折强度:116.74 MPa,显气孔率:0.00%,吸水率:0.00%。研究同时发现,以此方法制备的陶瓷,在微观角度下呈现明显的三重结构,即大颗粒结构、中颗粒结构和原位二次莫来石结构。其中,中颗粒结构是断裂的主要因素,而原位二次莫来石结构是增强增韧的主要原因。（3）为进一步提升陶瓷性能,弥补颗粒级配时陶瓷的结构缺陷,采用溶胶凝胶法制备了莫来石前驱体,以不同的添加方式与含量,作为添加剂添加到颗粒级配陶瓷的原料中。研究发现,当前驱体凝胶的铝硅质量比为2.99,添加量为5%,经500℃脱水,以共同生长的方式添加至陶瓷原料中时,其物理性能能得到一定的提升,体密度:2.13g/cm~3,抗折强度:124.82 MPa,显气孔率:0.00%,吸水率:0.00%。（4）探索了助熔剂对以氟化铵法预粉煤灰为陶瓷原料制备的陶瓷的影响规律。基于较低温度时氟化铵能脱除粉煤灰中大部分无定型二氧化硅且不破坏莫来石结构的反应特性,提出了添加助熔剂改善粉煤灰基莫来石陶瓷性能的新方法,并对该方法进行了前期的探索性试验。结果表明,50-30μm的粉煤灰将粉煤灰与氟化铵的质量比控制在8:6-8:7之间,＜30μm的控制在8:9-8:10;以Mg O作为助熔剂添加2%时陶瓷性能未达到预期水平,其原因可归纳为Mg O的添加量过多导致陶瓷中莫来石分解和烧结温度区间的设计过宽引起二次莫来石的再分解;Ti O2在1400℃具有良好的助熔效果,相比未添加助熔剂的氟化铵预处理陶瓷,在抗折强度方面有20%的性能提升;以V2O5为助熔剂时,陶瓷在1450℃时达到最佳烧结状态,但综合性能不及二氧化钛的助熔效果,其原因尚需进一步研究。上述高铝粉煤灰制备高强增韧陶瓷的研究,有望为我国特色二次资源高铝粉煤灰大宗利用和高值化利用提供新思路、新途径。