开发并推行CO2捕集、利用与封存技术是我国实现“双碳”目标的重要途径。本文通过耦合钙循环、化学链燃烧以及CO2甲烷干重整反应,构建了新型钙循环耦合CO2甲烷干重整技术系统,分别利用钙循环技术捕集烟气中的CO2、化学链燃烧提供煅烧钙基吸收剂所需的热量以及CO2甲烷干重整反应转化所捕集到的CO2,可实现CO2捕集与利用的一体化。钙基吸收剂、钙铜复合吸收剂和Ni基催化剂是新型钙循环耦合CO2甲烷干重整技术系统中涉及到的材料。本文依次对这三种材料开展了合成与性能研究,旨在为新型钙循环耦合CO2甲烷干重整技术的材料开发提供理论与实验支撑。主要研究内容和结论如下:针对钙基吸收剂在高温循环煅烧/碳酸化反应中CO2捕集性能急剧衰减的问题,开发了一种碳质微球模板法,用来合成中空微球氧化钙。在热重分析仪上评估了中空微球氧化钙的CO2捕集性能,并对其碳酸化反应开展了动力学分析。结果表明,中空微球氧化钙的首次碳酸化转化率高达98.2%,是相同条件下天然石灰石的1.3倍。这是因为中空微球结构提升了碳酸化反应中动力学控制阶段的反应速率,并有效抑制了反应速率的衰减,同时还降低了碳酸化反应的活化能,进而促进了碳酸化反应,改善了钙基吸收剂的CO2捕集性能。相比于钙基吸收剂,钙铜复合吸收剂中还存在着低塔曼温度的Cu O/Cu组分,会加剧钙铜复合吸收剂在高温循环煅烧/还原-氧化-碳酸化反应中的烧结,导致其CO2捕集性能的衰减更为严重。针对这一问题,分别采用了合成纳米吸收剂、中空微球结构改性和负载改性这三种方法来提高钙铜复合吸收剂的反应活性。首先,开发了火焰合成法用来制备纳米钙铜复合吸收剂,在热重分析仪上评估了纳米钙铜复合吸收剂的反应活性。结果表明,纳米钙铜复合吸收剂的初始CO2吸附量虽然较低,但会随着循环次数的增加而提高,最终趋于稳定,这主要是其比表面积和孔容积在循环反应中增加引起的。其次,开发了一步水热法用来合成中空微球钙铜复合吸收剂,在固定床反应器上评估了其反应活性。结果表明,中空微球结构显著改善了钙铜复合吸收剂的CO2捕集性能,使其具有较快的CO2吸附速率和较好的循环稳定性。中空微球钙铜复合吸收剂在1 min碳酸化反应时间内的CO2吸附量高达0.17 g CO2/gsorbent,占总CO2吸附量的81%。而且经历了10次循环反应后,中空微球钙铜复合吸收剂的CO2捕集性能仅衰减了28.6%,远低于采用湿法混合法和共沉淀法所制备的钙铜复合吸收剂。这主要是因为中空微球钙铜复合吸收剂在循环反应中可以一直维持中空微球结构,抑制了其比表面积和孔容积的显著下降,进而改善了CO2捕集性能的循环稳定性。最后,开发了基于Pechini法的负载型钙铜复合吸收剂,在热重分析仪上评估了其反应活性。发现采用Pechini法合成负载型钙铜复合吸收剂时,Al2O3比Mg O更适合作为载体,且Al2O3的最佳负载量是15 mol.%。究其原因,Al2O3相比于Mg O会在材料制备过程中与Ca O反应生成钙铝化合物(Ca5Al6O14),抑制了循环反应中的元素迁移,使得元素分布始终较为均匀,可以充分发挥载体的“框架”作用,进而改善了钙铜复合吸收剂CO2捕集性能的循环稳定性。此外,对比分析了上述三种方法（合成纳米吸收剂、中空微球结构改性、负载改性）对钙铜复合吸收剂反应活性的改善效果,发现中空微球结构改性是最佳的改性方法,所制备的中空微球钙铜复合吸收剂具有最佳的氧化性能和CO2捕集性能。Ni基催化剂在CO2甲烷干重整反应中面临着活性金属Ni的烧结和积碳两大挑战。针对这个问题,开发了出溶法用于合成高催化活性、高抗积碳性能的Ni基催化剂,在固定床反应器上评估了其催化活性。研究发现,以Mg O作为载体时,Mg O和Ni O在高温煅烧下会形成极其稳定的Mg O-Ni O固溶体,非常难以被还原,这导致了Ni基催化剂在还原过程中还原出的单质Ni含量非常低。出溶的纳米Ni颗粒镶嵌在载体上,且粒径分布非常窄。负载Zn后的Ni基催化剂抑制了反应过程中积碳的生成,虽然不能显著提升Ni基催化剂的催化活性,但是避免了因积碳堆积造成的反应器堵塞,进而延长了Ni基催化剂的使用寿命。