【摘 要】
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在环氧氯丙烷生产或使用过程中,为了消除其燃爆危险性,通常将残留尾气通入碱性水溶液中使其水解,吸收液累积一段时间后变为含氯甘油（3-氯-1,2-丙二醇）的废液。由于氯甘油具有生殖、肾脏和神经毒性以及潜在的致癌和致突变作用,属于危险性废液,禁止直接排放;同时由于含氯有机物自身的毒性会导致微生物失活,该废液也不能送入传统的污水处理场进行生化法处理。因此,消除含氯甘油废液环境影响的合理方案之一是将其中的氯
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在环氧氯丙烷生产或使用过程中,为了消除其燃爆危险性,通常将残留尾气通入碱性水溶液中使其水解,吸收液累积一段时间后变为含氯甘油（3-氯-1,2-丙二醇）的废液。由于氯甘油具有生殖、肾脏和神经毒性以及潜在的致癌和致突变作用,属于危险性废液,禁止直接排放;同时由于含氯有机物自身的毒性会导致微生物失活,该废液也不能送入传统的污水处理场进行生化法处理。因此,消除含氯甘油废液环境影响的合理方案之一是将其中的氯甘油转化为高附加值化学品。本论文提出利用电化学阳极氧化法将水中的氯甘油转化为氯乙酸（1-氯乙酸）的技术方案,该方案的潜在优势在于:可以在阳极区获得高纯度氯乙酸盐、同时阴极区副产氢气,两种产品均可用于补贴处理成本。本论文围绕上述方案的关键问题—提高氯甘油阳极氧化过程的选择性展开研究,主要研究内容及研究结果如下:1.由于氯甘油分子中存在着两个羟基,在阳极氧化过程中除了氯乙酸之外还可能生成3-氯-2-羟基丙酸、3-氯-2-羟基丙醛等副产物。本论文基于电化学研究和产物分析方法,考察了电极材质、阳极电位、电解液pH值等因素对氯甘油在阳极表面发生氧化途径的影响。2.设计制备了Sn-Pd@Au修饰电极,以此为阳极氧化氯甘油,产物中仅检测到氯乙酸;基于高效液相色谱（HPLC）建立了同时定量分析溶液中氯甘油和氯乙酸浓度的方法,籍此建立转化率和产物选择性的评价方法;最优电解条件如下:在无隔膜电解槽中以含有0.1 mol/L氯甘油的Na OH溶液为电解液,以Sn-Pd@Au（Pd/Sn原子比1:1）电极为阳极,在1.35V（vs SCE）阳极电位下电解4h,氯甘油转化率可达到89.95%,氯乙酸产率为63.73%,电流效率为65.12%。3.探究了氯甘油氧化为氯乙酸作为析氢耦合反应的可行性。在隔膜电解槽中,析氢和氯甘油转化效率均未受影响,且因氯甘油氧化电位低于OER电位,槽压降低约280m V;在无隔膜电解槽中,阳极上氯甘油转化效率基本不受影响,阴极析氢效率因氯甘油的存在使得电解液粘度增加而略有降低,但在搅拌条件下析氢法拉第效率在98%以上;混合气体中CO2和O2可以通过吸收液而去除,消除安全隐患。
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