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砷（As）是一种天然存在的有毒准金属,大同盆地是中国原始高砷地下水的典型分布区,该地区砷的迁移转化与微生物活动直接或间接触发的氧化还原反应密切相关。地下水系统中广泛存在的金属还原菌可利用铁（氢）氧化物作为厌氧呼吸的末端电子受体,而铁（氢）氧化物的还原和溶解会导致As（V）还原为更具流动性的As（III）进入水体中。外源电子穿梭能显著促进微生物细胞外电子转移,从而影响微生物活动介导的As/Fe的迁移转化。本文以从大同盆地分离的土著细菌Bacillus D2201为生物材料,以砷/铁的生物地球化学循环为核心探究了电子穿梭体蒽醌-2,6-磺酸钠（AQDS）的调控作用机制,系统地探究了在包含醌类电子穿梭体和含砷矿物的复杂地下水系统中砷/铁的迁移转化与环境因子（p H、竞争性阴离子）之间的作用关系。主要得到以下结论:1.电子穿梭体AQDS和土著耐砷菌Bacillus D2201介导As（V）/Fe（III）生物还原机理。从大同盆地高砷沉积物中分离得到的土著细菌Bacillus D2201中成功扩增出胞外砷还原ars C基因。随后采用电化学分析方法测定了菌株D2201的胞外电子传递能力,发现0.5 m M AQDS能诱导电流密度增加10倍,而24μM As（V）的输入也能促进土著芽孢杆菌D2201胞外电流的产生。在批量微宇宙实验中发现AQDS能显著提升Fe（III）的生物还原效率。当Fe（III）作为唯一电子受体时,0.1-1.0 m M AQDS的添加使得Fe（II）生成的一级动力学常数比未添加AQDS时分别提高了2.3、3.4和4.4倍。不仅AQDS能加速Fe（III）生物还原;As（V）的添加也能诱导菌株D2201通过刺激电子供体丙酮酸盐消耗和增加谷胱甘肽生成,从而加速Fe（III）还原进程。2.电子穿梭体AQDS对载砷针铁矿生物还原及As/Fe迁移转化的影响。通过对不同p H值下细菌的培养发现,菌株D2201在p H 6.0时的OD600nm值超过p H 8.0时的两倍,酸性条件有利于菌株D2201生长繁殖,有利于As（V）/Fe（III）生物还原。随后,比较了三种类型的针铁矿,即纯针铁矿（Gt）、共沉淀砷-针铁矿（Gt-As）和吸附态砷-针铁矿（Gt*As）的生物还原反应活性。X射线光电子能谱分析结果表明,Gt-As中-OH含量比例远低于Gt和Gt*As,暗示Gt-As携带更多的表面缺陷,具有更高的生物利用度。在p H为7.0时,AQDS介导的Gt-As生物还原释放的Fe（II）含量是Gt和Gt*As组的2倍。此外,p H的升高抑制了针铁矿的生物还原效率和As/Fe迁移程度。AQDS介导培养9天后,p H为6.0、7.0和8.0时的Gt-As组中溶解态Fe（II）浓度分别为0.980、0.133、0.139 m M;对应溶解态As（T）含量分别为3.509、1.615和1.307μM。这说明AQDS能促进芽孢杆菌D2201还原载砷针铁矿并加速As/Fe迁移转化过程;其中结合态砷-针铁矿Gt-As具有最高的生物还原活性,且还原过程受p H值调控（p H值越高越难以被还原）。3.典型竞争性阴离子磷酸盐、碳酸盐输入会对电子穿梭体介导下载砷针铁矿生物还原及As/Fe迁移、再分配产生影响。10 m M磷酸盐和30 m M碳酸盐的添加有效地提高了菌株D2201的生长繁殖,从而保证更高的生物量参与到As/Fe的生物还原溶解过程中。10 m M磷酸盐输入时,三种针铁矿中,AQDS介导下芽孢杆菌D2201对结合态砷-针铁矿Gt-As还原后所释放、沉淀的Fe（II）含量最多。以p H=7.0为例,最终体系中还原生成的盐酸可提取态Fe（II）HCl含量分别为0.580 m M（Gt组）,1.745 m M（Gt-As组）和0.589 m M（Gt*As组）,但是各组中对应的溶解态Fe（II）dis含量均小于0.080 m M。XRD、激光拉曼等多种固相分析手段表明由于磷酸盐输入导致大量溶解态Fe（II）dis沉降并生成次生矿物蓝铁矿,而蓝铁矿的形成同样受p H值调控（p H值越高越难以形成）。蓝铁矿的形成又会造成砷的再吸附,Gt-As组中砷的迁移均呈现解吸附-再吸附现象,总砷含量与最高值相比分别下降了59.0%（p H=6.0）、53.7%（p H=7.0）、49.4%（p H=8.0）。Gt*As组中砷的再吸附百分比弱于Gt-As组,下降百分比分别为30.2%（p H=6.0）、16%（p H=7.0）和10.3%（p H=8.0）。同样地,在30 m M碳酸盐输入时,p H值为7.0和8.0的Gt-As组中形成的次生矿物（蓝铁矿和碳酸盐绿锈）也对砷造成了明显的再吸附。磷酸盐、碳酸盐的输入会促进AQDS介导的针铁矿生物还原及As/Fe迁移;但随后诱导形成的次生矿物会再次导致As/Fe的再固定,砷迁移呈现典型的解吸附-再吸附现象。4.电子穿梭体AQDS对高砷沉积物中As/Fe生物迁移转化具有重要影响。具体表现为AQDS添加显著促进了沉积物系统中溶解态Fe（II）dis和盐酸可提取态Fe（II）HCl含量的增加。但同时添加典型竞争性阴离子磷酸盐时,磷酸盐会与Fe（II）离子结合沉淀从而抑制Fe（II）释放;另一竞争性阴离子碳酸盐输入则持续促进Fe（II）释放。砷的释放与铁的生物还原性溶解以及次生铁矿物形成密切相关。与Fe（II）dis释放相对应,AQDS添加显著促进了砷从沉积物迁移到水体中;但也触发了砷的再吸附现象,体系中添加磷酸盐和碳酸盐后砷的解吸附-再吸附行为更为明显。同时添加AQDS和磷酸盐导致沉积物中良好结晶形铁铝氧化物结合态砷降低,对应非专性吸附态砷和专性吸附态砷含量显著增加。另外,磷酸盐和碳酸盐的加入不同程度地改变了溶解性有机质基质,释放出更多的生物源代谢产物和腐殖性物质,而这与沉积物中砷、铁的释放增强存在关联。本研究的主要创新之处在于:（1）阐明了AQDS和As（V）对土著耐砷菌Bacillus D2201还原Fe（III）的促进机理。（2）揭示了AQDS介导下生物成因碳酸盐/磷酸盐次生矿物对As/Fe生物释放-再固定过程的影响机制。研究结果深入探讨了醌类电子穿梭体对地下水系统中砷/铁生物迁移转化的影响,为今后高砷沉积物污染场地的绿色微生物修复治理提供了科学理论依据。