和频振动光谱作为一种二阶非线性光学方法，具有独特的界面选择性和敏感性，是研究界面振动光谱、结构及动力学的最强有力的实验手段之一，它在近二十年得到了长足发展。本论文用喇曼和红外光谱的强度比对和频振动光谱定量分析中的键极化模型进行了实验修正；对二甲基苯三种同分异构体的和频振动光谱进行了简单分析；介绍了喇曼光谱的基本原理，并测定了甲醇和乙腈喇曼光谱部分谱线对应的退偏率。　　本论文分为四章，第一章主要介绍了界面的相关概念、气/液界面的研究历史，以及和频振动光谱这种目前研究气/液界面最有效的方法，还介绍了和频振动光谱的基本原理和如何从实验测定的光谱分析得到界面分子的取向及相关信息；在论文的第二章中，首次提出了对键极化模型进行实验修正，利用喇曼和红外光谱的甲基基团的对称伸缩振动峰和反对称伸缩振动峰的强度比，分别对喇曼极化率和红外偶极矩进行了实验修正，由修正后的模型可以定量的得到甲基基团的超极化率，并成功解释了甲醇和D代乙醇的和频振动光谱。第三章主要报道了对二甲基苯三种同分异构体的和频振动光谱的实验测定结果，以及对2800cm1-3000cm1段的甲基基团的光谱峰的归属，在2870cm1附近的为3CH基团的对称伸缩振动峰，在2960cm1附近的为3CH基团的反对称伸缩振动峰。三种样品的ssp偏振光谱很相似，但ppp偏振光谱却截然不同，这说明这些分子中甲基基团在界面具有不同的取向结构,o-xylene的两个甲基同向，对和频信号的贡献同向，而p-xylene的两个甲基反相，对和频振动光谱的贡献是互相抵消。在第四章讲述了喇曼光谱的基本原理，在实验上测定了甲醇750cm1-1760cm1、2750cm1-3090cm1和乙腈2800cm1-3000cm1波段的偏振喇曼光谱,得到了两种分子部分谱线对应的退偏率。