【摘 要】
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聚合物基复合电介质作为先进储能电容器材料,具有高机械强度及快速充放电等优势,广泛应用于现代电气和电子领域。二维纳米填料能大幅度提升聚合物基电介质储能性能而受到广泛关注。本文以聚偏氟乙烯（PVDF）为基体,分别以表面包覆聚多巴胺壳层的氮化硼纳米片（BN@PDA）、不同尺寸二氧化钛纳米片（LTNSs和STNSs）以及BN-STNSs作为纳米填料,采用物理共混并热压退火工艺制备了一系列具有优异介电与储能
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目“新型二维纳米材料对聚合物基纳米电介质陷阱能级分布与界面结构调控及其对电性能的影响”（51777047）；
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聚合物基复合电介质作为先进储能电容器材料,具有高机械强度及快速充放电等优势,广泛应用于现代电气和电子领域。二维纳米填料能大幅度提升聚合物基电介质储能性能而受到广泛关注。本文以聚偏氟乙烯（PVDF）为基体,分别以表面包覆聚多巴胺壳层的氮化硼纳米片（BN@PDA）、不同尺寸二氧化钛纳米片（LTNSs和STNSs）以及BN-STNSs作为纳米填料,采用物理共混并热压退火工艺制备了一系列具有优异介电与储能性能的新型纳米复合薄膜,研究掺杂二维填料对复合薄膜微结构和介电储能性能的影响及提升机理。通过多巴胺自聚反应,在BN纳米片表面包覆一层聚多巴胺壳层,改善BN纳米片在PVDF基体中的分散以及与基体的相容性。由于BN@PDA纳米片介电常数较低,所以复合薄膜介电常数均低于纯PVDF。适量BN@PDA纳米片可以抑制载流子注入,随组分增加,复合薄膜击穿场强呈现先增加后降低的趋势。掺杂少量纳米片可以提高复合薄膜的放电能量密度,当BN@PDA纳米片掺杂组分为1 wt%时,PVDF/BN@PDA复合薄膜的放电能量密度为5.5J/cm~3,高于纯PVDF薄膜的放电能量密度（3.2 J/cm~3）。通过调控前驱体高温生长时间,制备大尺寸二氧化钛纳米片（LTNSs;11-59μm）和小尺寸二氧化钛纳米片（STNSs;0.9-2.8μm）及PVDF/LTNSs和PVDF/STNSs复合薄膜。研究发现二氧化钛纳米片尺寸效应与带隙宽度存在关联性,理论计算（DFT）和实验测试（UV）证实氧化钛纳米片尺寸越小,带隙越宽,表面羟基含量越高,增强复合薄膜界面相互作用,提高复合薄膜介电常数与击穿场强,进而提升复合薄膜储能性能。STNSs表面羟基含量高,羟基可与PVDF分子链形成氢键,提高填料在基体内的分散性与相容性,同时诱导PVDF分子链向极性相β相结晶,提高复合薄膜介电常数,有效抑制介电损耗。拓宽带隙的小尺寸纳米片匀化电场的能力提高,PVDF/STNSs复合薄膜击穿场强明显提高,具有优异的储能性能,掺杂组分为0.5 wt%时,复合薄膜放电能量密度为11.7 J/cm~3。为了进一步提升PVDF/BN@PDA复合薄膜的放电能量密度,选择将0.5wt%的中等介电常数STNSs纳米片添加到不同组分PVDF/BN@PDA复合薄膜中制备新型共掺杂复合薄膜。STNSs与BN@PDA纳米片形成局部界面重叠区域,明显提升共掺杂复合薄膜的介电常数和极化强度,击穿场强没有明显的劣化。共掺杂复合薄膜较两元复合薄膜相比,其介电常数和放电能量密度有较大提升。当BN@PDA纳米片的掺杂组分为1 wt%时,PVDF/BN-STNSs复合薄膜的放电能量密度为12.1 J/cm~3,远高于PVDF/BN@PDA复合薄膜的放电能量密度（5.5 J/cm~3）。采用空间电荷分布测试,结合有限元模拟仿真手段,以多作用区模型以及双极性电荷传输模型为基础,从不同角度系统地研究核壳结构、尺寸因素以及多相填料增强复合薄膜介电储能特性机理,为拓展二维材料在储能领域应用提供理论依据。
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